【摘 要】
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为探讨有机质含量对不同温度压力条件下有机-矿质复合体的形成机制,及其对不同有机污染物的吸附机制影响,实验中分别以高岭土和腐殖酸作为粘土矿物质与有机质代表,在高岭土中加入不同腐殖酸含量制备出常温常压(Com0)和高温高压(Com1)状态下不同C/M的有机-矿质复合体。以分子型有机污染物卡马西平(CBZ)与离子型有机污染物四环素(TC)为典型有机物开展吸附解吸批实验,并辅以比表面积全分析(SSA)、扫
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为探讨有机质含量对不同温度压力条件下有机-矿质复合体的形成机制,及其对不同有机污染物的吸附机制影响,实验中分别以高岭土和腐殖酸作为粘土矿物质与有机质代表,在高岭土中加入不同腐殖酸含量制备出常温常压(Com0)和高温高压(Com1)状态下不同C/M的有机-矿质复合体。以分子型有机污染物卡马西平(CBZ)与离子型有机污染物四环素(TC)为典型有机物开展吸附解吸批实验,并辅以比表面积全分析(SSA)、扫描电镜(SEM)、傅立叶红外光谱(FTIR)以及X射线衍射(XRD)等方法进行表征,探讨了Com0与Com1随着C/M值增加其结构及吸附性质的变化特征。论文主要形成以下结论:(1)常温常压条件下,C/M值小于1%时,复合体的形成作用包括腐殖酸与高岭土之间的插层作用、高岭土表面微孔填充作用、以及腐殖酸与高岭土之间活性化学点位作用;C/M值为1%时,高岭土表面通过孔隙与活性反应点位结合的腐殖酸达到最多,出现游离腐殖酸与复合体外层腐殖酸相互作用的现象;C/M值为1%-10%时,复合体形成的主要作用为腐殖酸与复合体外层腐殖酸发生的氢键作用与静电吸引作用。(2)高温高压条件下,C/M小于1%时,除了部分与常温常压复合体形成作用一致,还存在部分高岭土表面的活性点位-OH因高温高压相互聚合脱水而被消耗,部分腐殖酸发生聚合成链成环聚集在高岭土表面;C/M值为1%-10%时,复合体形成主要作用是外层腐殖酸之间不断聚合成链成环作用。(3)复合体的吸附能力总体上都随着C/M值增加而增加。CBZ属于分子型疏水性有机污染物,其在复合体上的吸附主要是与有机质发生疏水性作用以及芳环相互作用;TC属于两性离子型有机污染物,同时存在疏水性与亲水性部分,有机质含量较小时高岭土起到吸附主要介质,在有机质含量较高时腐殖酸起到吸附主要介质。CBZ与TC解吸滞后性都在C/M值为1%处最强。(4)常温常压条件下,复合体在C/M值为1%时对CBZ的吸附量能力较强,对TC吸附能力较弱。高温高压条件下,芳化度更高的复合体对CBZ的吸附能力增强;对于TC,C/M值小于1%时,Com0内吸附TC的主要作用是高岭土表面的-OH化学点位,升温增压导致-OH被消耗,因此此时Com1对TC的吸附能力较弱,升温增压作用形成的复合体对TC的吸附能力并未显现出增强。
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