基于α-FeOOH纳米复合材料构建生物-电-芬顿体系处理环境废水

来源 :内蒙古大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zyh20070901
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随着工业化进程的加快,各类工业废水的排放引发了诸多环境问题,对水处理技术提出了更高的要求。生物-电-芬顿(BEF)体系是无需额外电能及化学品输入的高级氧化工艺(AOPs),克服了传统Fenton技术的缺陷,作为绿色、可持续的水处理技术受到广泛关注。其阴极是体系产电性能及Fenton降解性能的限制性因素,因此开发既能促进H2O2的在线生成,又能活化H2O2分解为·OH的阴极材料是提高体系降解性能的有效策略。α-FeOOH具有高丰度、低成本、高催化活性及稳定性,是理想的非均相芬顿催化剂,本文基于α-FeOOH纳米棒设计制备了复合阴极材料构建非均相BEF体系用于降解环境废水,考察影响污染物降解的条件因素,探究阴极材料对BEF体系强化降解污染物的机制。主要研究内容如下:(1)采用水热法制备了α-FeOOH纳米棒,并以其为修饰阴极构建了BEF系统用于污染物的降解。在α-FeOOH用量0.035 g、污染物初始浓度10 mg/L、pH=6以及光照条件下对亚甲基蓝(MB)和盐酸四环素(TC)的去除率分别为89.31%和76.28%。且可以实现对MB和Cr(Ⅵ)的同步降解。与Fe2+的均相芬顿相比具有明显优势。通过自由基捕获及荧光光谱测定确定了·OH是降解MB的主要活性物质,并进而提出了O2双电子还原生成H2O2,α-FeOOH表面得电子生成的Fe2+活化分解H2O2产生·OH,并最终降解MB的反应机理。(2)液相剥离天然辉钼矿制备了二维少层Mo S2纳米片,经原位水热法将其掺杂到α-FeOOH中制备二元复合催化剂,并以其为修饰阴极构建了BEF体系用于污染物的降解。以1wt%Mo S2/α-FeOOH为阴极的BEF系统的功率密度达到292.38 m W/m~2,对MB、罗丹明B(Rh B)和TC的降解率分别达到94.72%,85.43%及72.34%,,对MB和Cr(Ⅵ)的同时去除率仍可分别达到94.53%和100%,且电极材料表现出好的重复稳定性。Mo S2的引入加快了电极材料的电子传输有利于H2O2的原位生成,而且电极表面的Mo4+促进了Fe(III)/Fe(II)的氧化还原循环提高了·OH的产生,从而强化了对污染物的降解。(3)将TiO2纳米颗粒掺杂于Ce同晶置换的α-FeOOH中,制备了三元复合电极材料Ce0.2Fe0.8OOH/10wt%TiO2,并以此作为BEF系统的改性阴极。在光照条件下对10 mg/L MB及TC的去除率分别可达100%与99.81%,对应的矿化率分别为70.35%及75.69%,明显高于Ce0.2Fe0.8OOH及α-FeOOH阴极,这主要归因于Ce0.2Fe0.8OOH/10wt%TiO2具有优异的光电催化及Fenton催化性能。体系中产生的·OH是MB去除的主因,同时·O2-与h+具有协同氧化作用。引入TiO2强化了光的协同降解作用,光生e-及h+参与了BEF反应。铈铁的同晶置换,加快了复合材料表面上Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)和Ce(Ⅲ)/Ce(Ⅳ)之间的循环,促进H2O2活化分解产生更多的·OH,从而增强污染物的降解和矿化。
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