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丙烯酸是一种重要的化学品,目前丙烯酸的生产工艺主要是丙烯两步氧化法,其主要原料均来源于石化产品。为了减少对化石燃料,尤其是石油的依赖,已有大量关于生物质可再生原料转化的研究报道。乳酸是生物发酵产物中平台产品之一,经脱水可合成丙烯酸。分子筛由于具有固体酸/碱性质,可用作生物质分子脱水、裂解、加氢等反应的催化剂。本文对五种分子筛进行了筛选,并采用稀土元素、不同钾盐对NaY分子筛进行了改性,利用XRD,TG,C02-TPD,NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征,并考察了其催化乳酸脱水制备丙烯酸的性能,得到以下结果:首先,以乳酸为原料,从 NaY、Hβ、ZSM-5、SAPO-34、SAPO-11五种分子筛中筛选出NaY分子筛具有良好的催化乳酸脱水制备丙烯酸反应性能。并在此基础上,考察了反应温度、载气流量、乳酸含水量、硅铝比、Na+来源等因素的影响。发现以NaN03进行100%Na+交换的NaY分子筛,再以39wt%乳酸为原料,进料速率为4.5ml/min,载气流量为30ml/min,反应温度为325℃的反应条件下,丙烯酸的选择性达到最高34.7%。其次,采用浸渍法,以稀土元素(La、Ce、Nd、Y)对NaY分子筛进行改性,并以改性后的分子筛为催化剂,考察其催化乳酸脱水制丙烯酸反应活性。研究结果表明,稀土元素进入NaY分子筛孔道内,其中La对分子筛晶体结构影响最小;随着负载的稀土元素离子半径的增大(Y3+
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