【摘 要】
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二维VA族单质材料由于具备独特的力学、电学、催化特性,成为了近年材料、物理、化学领域研究的重要研究方向。部分有关VA族锑烯与铋烯半导体性能、拓扑绝缘特性的预测已经得到了实验的证实。然而迄今为止,实现锑烯与铋烯的生长依然是制约锑烯及铋烯性能探究的瓶颈。一方面,目前锑烯及铋烯的制备方法有限,现有的方法很难实现锑烯及铋烯的大面积、高质量可控生长,另一方面,锑烯及铋烯的生长机理、影响生成产物形貌的因素仍有
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二维VA族单质材料由于具备独特的力学、电学、催化特性,成为了近年材料、物理、化学领域研究的重要研究方向。部分有关VA族锑烯与铋烯半导体性能、拓扑绝缘特性的预测已经得到了实验的证实。然而迄今为止,实现锑烯与铋烯的生长依然是制约锑烯及铋烯性能探究的瓶颈。一方面,目前锑烯及铋烯的制备方法有限,现有的方法很难实现锑烯及铋烯的大面积、高质量可控生长,另一方面,锑烯及铋烯的生长机理、影响生成产物形貌的因素仍有待探索。如何在掌握生长机理的前提下,通过选择适当的生长条件来实现样品的精确可控生长,从而得到特定形貌、大面积、高质量的二维锑烯、铋烯一直是探索二维VA族单质材料性质、验证理论预测的重要前提。本论文将介绍以分子束外延方法对VA族锑和铋的二维生长工作,通过生长条件的控制实现对生长形貌的有效调控,通过使用原子力显微镜、扫描电子显微镜、拉曼光谱仪等手段对制备出的二维锑烯、铋烯进行了形貌与结构表征,并通过理论计算模拟其生长过程,探究生长过程中相关参数对其形貌与结构的影响。具体内容如下:1.二维锑烯的分子束外延生长及其生长机理的探索。通过分子束外延在高定向热裂解石墨上(HOPG)上成功制备二维锑烯,通过调整制备过程中的沉积速率及衬底温度,调控样品的生成形貌,在特定生长条件下制备了具有分形结构的二维锑烯。扫描电子显微镜与原子力显微镜图像表明制备的分形结构锑烯尺寸约为2μm到14μm,厚度最低可达到3.5 nm且表面具有清晰的单层台阶。我们通过拉曼光谱研究了锑烯的稳定性及随着厚度变化的拉曼峰位置,并发现随着厚度减小,锑烯的两个特征拉曼峰频率增大(蓝移)。通过相场方程模拟了二维分形结构锑烯的生长过程,并探讨了模拟中的相变潜热参数(K)对模拟形貌的影响及实际物理意义。2.二维铋烯的分子束外延生长及铋烯结构对称性与产物形貌关系的探索。通过分子束外延在HOPG表面制备出了二维Bi(110)纳米带。通过原子力显微镜测试发现锑烯纳米带的厚度最低可以达到2.8nm,且部分纳米带最上层具有厚度约0.4nm的单层台阶。通过扫描电子显微镜图像发现相当比例的纳米带之间出现互相垂直的分布状态。密度泛函理论计算表明铋与HOPG衬底的结合能为-0.041 eV,这说明铋烯与HOPG衬底之间的相互作用为较弱的范德瓦尔斯相互作用。通过选取合适的参数进行的相场方程模拟发现当参数中的各向异性模数n=4时,其模拟的图像中铋烯之间的夹角为90°。由于各向异性模数n与样品原子结构的对称性直接相关,因此我们认为在HOPG衬底上进行铋烯生长过程中,由于铋烯与衬底的相互作用强度较弱,HOPG对样品形貌的对称性影响有限,Bi(110)结构的对称性对样品形貌的影响占据了主导作用。最后,我们对全文工作进行了总结,并对后续的工作进行了展望。由于HOPG衬底的导电性以及锑烯表面的单层台阶结构,本工作将为通过扫描隧道显微镜探究锑烯的二维拓扑边界态提供基础。通过研究铋烯结构对称性对产物形貌的影响可以为二维VA族单质的不同晶体结构的生长及形貌分析提供借鉴作用。
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