纯镁具有储氢量高（7.6wt.%）、可逆性好、资源丰富、价格低廉等诸多优点而成为一种极具潜力的储氢材料。但是，其吸放氢动力学差和热力学上过于稳定限制了其实际应用。在热力学改善方面，有研究报道，利用形成一种镁铟固溶体，能够降低Mg与H2的反应焓，但反应温度并没有降低且动力学差，因此有必要通过添加其他组元进一步改善其储氢性能。本文利用烧结和机械合金化的方法制备了Mg₉₀In₅Y₅、Mg₉₀In₅Ni₅、Mg_81.8In_4.6Ni_13.6的合金粉末。采用X射线衍射、DSC分析、SEM分析等对材料结构进行表征，并利用Sivert方法对合金的储氢性能进行研究，阐明了Mg（In, Y）三元固溶体的吸放氢反应机理以及添加Ni对Mg（In）固溶体在吸放氢过程中的结构转变和储氢性能的影响，取得了以下研究成果：In的存在和球磨扩展了Y在Mg中的固溶度，成功合成了Mg（In, Y）三元固溶体。Mg（In, Y）固溶体在吸氢后生成了中间相β和In₃Y相，放氢后可逆的回到三元固溶体；同时生成了YH₃，在吸放氢过程中发生YH₂YH₃的转变，对体系的吸放氢反应起到催化作用。中间相β和In₃Y的参与促进了MgH₂的分解，其吸放氢可逆相变使得固溶体合金的脱氢反应焓降低到62.9kJ/mol。放氢温度较纯MgH₂降低了84K，较Mg（In）二元固溶体降低了60K。Mg₉₀In₅Y₅合金具有良好的吸放氢动力学性能，吸氢激活能为58kJ/mol，放氢激活能为145.6kJ/mol。Ni与Mg（In）固溶体在球磨过程中没有发生任何反应。Mg₉₀In₅Ni₅合金在首次吸氢时，生成MgH₂、Mg₂NiH₄和含In的未知相X1。放氢时，Mg₂NiH₄与X1反应生成Mg₃In、InNi₂以及未知相X2，MgH₂直接发生分解而没有回到固溶体。添加更多Ni的Mg_81.8In_4.6Ni_13.6合金的吸放氢过程与Mg₉₀In₅Ni₅合金基本类似，但是吸氢时生成了InMg相以及更多的Mg₂NiH₄，在放氢时，Mg₂NiH₄除了分解生成InNi₂和未知相X2外，还生成了Mg₂Ni；MgH₂与InMg发生与Mg（In）固溶体相似的反应，In部分回到固溶体。Mg-In-Ni体系的脱氢反应焓基本没有降低，放氢温度有所降低。Mg₉₀In₅Ni₅合金具有非常优异的吸放氢动力学性能，温度为453K时，合金可以在5min内吸氢饱和，而在553K下可以在30min内放氢完全，吸氢和放氢的激活能分别为33.8kJ/mol和58kJ/mol。