基于石墨烯的电化学酶传感器的制备及传感性能研究

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石墨烯具有超大的比表面积和极大的电子迁移率,其衍生物中含有大量的边界点、结构缺陷和功能性基团,是制备电化学传感器的理想材料。如何设计和制备具有优异性能的基于石墨烯的电化学传感器已经成为一个重要且快速发展的研究方向。葡萄糖的快速有效的检测变得越来越重要,因为糖尿病是世界范围的普遍疾病,而且是导致死亡和残疾的主要病因。本论文以葡萄糖为检测目标,以三种不同的途径构建传感器,系统地探索三种不同方式制备得到的石墨烯对传感器性能的影响,具体开展了以下工作:(1)GCE/RGO-CS/PtNPs/GOD-CS传感器的制备及性能研究。用抗坏血酸还原氧化石墨烯得到石墨烯(RGO),将石墨烯与聚合物壳聚糖复合(RGO-CS)后修饰玻碳电极(GCE)。在电极表面电沉积铂纳米颗粒(PtNPs),并覆盖葡萄糖氧化酶(GOD)-壳聚糖复合物构建传感器。通过紫外-可见光谱、红外、X射线衍射、扫描电子显微镜、循环伏安法和阻抗测试等手段对电极的结构和传感器的性能进行了详细表征,结果表明:传感器对葡萄糖的响应速度快,检测范围为0.01~1.27mmol·dm3,灵敏度为30.57μA·mmol·dm3·cm2,且传感器具有较好稳定性。(2)GCE/RGO-PDA/GOD/PtNPs传感器的制备及性能研究。用多巴胺分子还原氧化石墨烯,并同时自聚合包覆石墨烯形成RGO-PDA复合物,再用来修饰玻碳电极,利用聚多巴胺与GOD中的氨基发生迈克尔加成反应,以化学共价键的方式固定酶,最后再电沉积铂纳米颗粒构建传感器。通过紫外-可见光谱、红外、AFM、X射线衍射、扫描电子显微镜、循环伏安法和阻抗测试等手段对电极的结构和传感器的性能进行了详细表征。结果表明:传感器对葡萄糖的检测范围为0.20~1.0mmol·dm3,灵敏度为32.94μA·mmol·dm3·cm2,且传感器具有较好的稳定性、重现性和选择性。(3)GCE/ERGO-CS/PtNPs/GOD-CS传感器的制备及性能研究。先将氧化石墨烯与壳聚糖复合后修饰玻碳电极,再采用电化学的方式将氧化石墨烯还原成石墨烯。在电极表面电沉积铂纳米颗粒(PtNPs),并覆盖葡萄糖氧化酶(GOD)-壳聚糖复合物构建传感器。通过X射线衍射、扫描电子显微镜、循环伏安法和阻抗测试等手段对电极的结构和传感器的性能进行了详细表征,结果表明:传感器对葡萄糖的检测范围为0.10~1.0mmol·dm3,灵敏度为39.10μA·mmol·dm3·cm2。
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