饮用水中消毒副产物二氯乙腈的形成过程和控制技术研究

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饮用水加氯消毒后会产生具有致癌、致畸和致突变作用的消毒副产物,对人类健康有着严重的危害,因此研究消毒副产物的形成过程和控制技术对保障饮用水安全具有十分重要的意义。本论文采用液液微萃取-气相色谱/质谱法,选择1,2-二溴丙烷为内标物,甲基叔丁基醚为萃取剂,建立了具有较高准确度的消毒副产物二氯乙腈(DCAN)的检测方法。该方法回收率为98.6%~107.6%,相对标准偏差(RSD)为3.30%~7.93%,最小检测限(MDL)小于3μg/L。以天冬氨酸为前体物,考察了DCAN的形成过程和影响因素。结果表明:在酸性及中性条件下,DCAN的生成量随着pH值的增大而增大,在碱性条件下,DCAN的生成量随着pH值的增大而减小,并且碱性条件下DCAN的生成量比中性及酸性条件下低。在投氯量为1-8mmol/L范围内,DCAN的生成量随着投氯量的增加而增加。当温度由10℃增大至30℃时,DCAN生成量变化不大。天冬氨酸氯化形成DCAN的过程包括取代、脱羧、氧化等7个步骤。UV-H2O2工艺中,紫外光强对DCAN去除效果影响较大,DCAN的去除率随着紫外光强的增大有明显的提高。对于初始浓度为100μg/L的DCAN溶液,H202投加量为10mg/L,反应240min后,当紫外光强由31w/cm2增大至80μw/cm2时,DCAN去除率从68.44%提高到96.11%。此外,H202投加量对DCAN的去除效果也有较大的影响。在紫外光强为64μw/cm2时,当H202投加量由5mg/L增加至20mg/L时,初始浓度为100gg/L的DCAN在反应240min后,去除率从67.81%提高到95.90%。而DCAN初始浓度对UV-H2O2去除DCAN影响的试验结果表明,DCAN初始浓度对DCAN的去除效果影响不大。UV-H2O2联用技术降解DCAN符合一级反应动力学模型。O3-GAC联用技术比单独03或GAC工艺对DCAN有更好的去除效果。在联用技术中,控制DCAN初始浓度为100μg/L、O3浓度为10.06mg/L,反应180min后,当GAC投加量由0.2g/L增加至1.0g/L时,DCAN去除率由34.78%增大到了97.43%。而且随着03浓度的增大,O3-GAC联用技术DCAN的去除率也有较为明显的提高。在DCAN初始浓度为100μg/L、GAC投加量为0.6g/L条件下,反应180min后,当03浓度7.88mg/L增加至11.72mg/L, DCAN去除率57.02%增大到了94.79%。此外,随着DCAN初始浓度的增加,O3-GAC联用技术对DCAN去除率也有所增加。O3-GAC联用技术降解DCAN符合一级反应动力学。
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