【摘 要】
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发展清洁能源是解决环境问题非常重要的方法。电解水制备氢气与氧气提供了一种有前途的储备清洁能源的策略。因为OER较HER而言是一个多电子转移过程并且反应动力学差、过电势
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发展清洁能源是解决环境问题非常重要的方法。电解水制备氢气与氧气提供了一种有前途的储备清洁能源的策略。因为OER较HER而言是一个多电子转移过程并且反应动力学差、过电势高,所以OER被视为电解水的决速过程。过渡金属基材料因其丰富的储备、独特的电子特性、多样的晶体结构而被广泛的应用于OER催化。尤其,LDHs(边共享的八面体MO6层)作为二维家族中的一员更是表现出优异的OER催化性能。改变催化剂的电子结构和修饰表面特性促进电子-质子转移是提升活性位点本征活性的有效方法。广泛关注的非均相复合材料中强的界面化学和电子交互作用可以改变催化剂的电子结构。那么设计合适的界面之间存在强相互作用的复合材料可以有效的提升OER催化性能。在此,我们成功地利用在溶液中用激光烧蚀块体靶材自上而下的合成CoO颗粒和CoFe LDHs纳米片复合材料催化剂,这种复合材料中的CoO颗粒与CoFe LDHs纳米片之间存在耦合的界面结构,通过这种界面耦合使得界面处的电子转移得到具有更高催化活性的催化剂。具体研究内容如下:1、本文首次采用了激光液相烧蚀合金靶材的方法成功制备了钴铁层状双金属氢氧化物负载氧化亚钴颗粒的复合材料,并通过改变溶液中溶质的浓度实现了对负载量的调节。通过EDX mapping证明了异相分布,通过AFM证明了纳米片的超薄特性。2、通过宏观的XPS和微观的EELS共同证明了界面之间存在强的电子调控,使得部分Co2+失去电子转变成Co3+,并且Co3+的含量是与界面的多少存在必然的联系。通过巧妙的对比实验证明了Co3+在OER催化反应中具有更高的催化活性,从而提升了材料性能。3、对制备的复合材料作为OER反应催化剂进行了性能的测试,结果显示存在界面电子调控的材料在10 mA cm-2的电流密度下的过电势仅为254 mV,Tafel斜率仅为34.1 mV dec-1,并且具有快速的电子传输和大的电化学活性表面积。
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