含咪唑基配体钛锆金属配合物的合成及催化性能研究

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本论文主要研究含咪唑基配体钛锆金属配合物的合成及催化性能,主要包括以下三个部分内容:一、我们设计并选择四个含咪唑基配体L1-L4(L1 = 4, 5-diphenyl-2-(2-pyridinyl)-1H- imidazole, L2=4,5-bis(4-chlorophenyl)-2-(2-pyridinyl)-1H-imidazole, L3 = 4, 5-bis(4- methoxyphenyl)-2-(2-pyridinyl)-1H-imidazole, L4 = 4, 5-bis(2-methoxyphenyl)-2-(2- pyridinyl)-1H-imidazole),并合成了14个含咪唑基钛锆配合物Ti(L1)(NMe23 (1), Ti(L2)(NMe23 (2), Ti(L3)(NMe23 (3), Ti(L4)(NMe23·THF (4), Zr(L1)(NMe23 (5), Zr(L2)(NMe23·THF (6), Zr(L3)(NMe23 (7), Ti(L1)2(NMe22·THF (8), Ti(L22(NMe22·THF (9), Ti(L3)2(NMe22·THF (10), Ti(L4)2(NMe22 (11), Zr(L1)2(NMe22·1.5THF (12), Zr(L2)2(NMe22·0.5THF (13)和Zr(L3)2(NMe22·0.5THF (14)。通过X-射线单晶衍射测定了配合物2和配合物9的晶体结构,并通过核磁及元素分析表征确定了其结构。其他配合物通过核磁及元素分析等表征确定了其结构。二、我们利用合成的含咪唑基钛金属化合物2与9,作为催化剂对炔烃的分子间氢化胺化反应进行了研究,研究表明:化合物2和9对1-辛炔有较好的催化活性和很好的选择性,有的芳香胺催化产物中马氏与反马氏产物比例为100:0。三、我们合成了四种烯胺底物和一种炔胺底物,并尝试用化合物6和13作为催化剂,研究了它们对烯胺的分子内氢化胺化反应的催化活性。
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