温室效应是人类面临的最为严峻的环境问题之一,CO2作为主要的温室气体,造成了全球60%以上的温室效应。据统计,75%的CO2来自化石燃料的燃烧,但各国对化石燃料的需求仍不断增长,因此捕集CO2是控制温室效应的主要措施。CO2捕集工艺主要有燃烧后捕集、燃烧前捕集和富氧燃烧。常用的CO2分离技术有吸附法、吸收法、膜分离法等。近年来水合物法分离混合气作为一种全新的分离方法因其低能耗、操作简单等优势成为研究热点。目前关于水合物法分离混合气的研究还存在热力学模型不够准确、没有系统的动力学数据等问题,基于此,本文建立了水合物法燃烧后和燃烧前捕集CO2的热力学模型以取得较高准确度,研究了热力学促进剂、动力学促进剂作用下,水合物法捕集烟道气中CO2的动力学特性。针对燃烧后捕集CO2的热力学模型研究,本文以vdW-P水合物相平衡模型为基础,将DA方程应用到水合物法分离捕集CO2+N2混合体系CO2的热力学计算中,在DA方程中增加了描述CO2分子与H2O分子间关联效应的交叉关联项,用关联系数Cc、Kc,w将CO2分子与H2O分子间交叉关联作用考虑在内,利用CO2+H2O体系的相平衡数据拟合得到Cc、Kc,w值,并利用CO2+H2O、N2+H2O体系的溶解度实验数据把PR方程中的二元交互作用参数拟合成温度的二次函数,通过对比计算值与实验值验证其可靠性。利用修正模型和文献报道的未考虑CO2分子与H2O分子间关联作用模型计算不同初始浓度的CO2+N2混合气在不同温度下生成水合物的相平衡条件,结果表明修正模型的准确度更高。针对水合物法燃烧前捕集CO2的热力学模型研究,利用H2+H2O体系的溶解度实验数据把PR方程中的二元交互作用参数拟合成温度的二次函数,并对比计算值与实验值验证其准确性。利用修正模型和文献报道模型计算不同初始浓度的CO2+H2混合气在不同温度下的相平衡条件,并将计算值与实验值进行对比,结果表明修正模型的准确度更高。为研究动力学促进剂SDS(十二烷基硫酸钠)和热力学促进剂THF(四氢呋喃)对水合物法捕集烟道气中CO2效果的影响,采用搅拌式反应釜水合物生成实验装置进行水合物法捕集烟气中CO2的实验研究,分别探究不同浓度的SDS和THF对分离效果的影响;研究不同初始压力、反应温度对分离效果的影响。结果表明,SDS和THF的存在都能提高CO2回收率,但同时会降低分离因子。适宜的SDS和THF浓度分别为0.01wt%～0.05wt%、0.5mol%～2mol%,初始压力的增加可以有效缩短水合反应的诱导时间,增大储气密度、CO2回收率和分离因子,降低温度能有效提高分离效果。