【摘 要】
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氢能由于其来源广泛、能量利用率高、高效清洁等特点得到了高度关注,被认为是未来应用中最具有发展潜力的能源。但是,安全、有效的存储和释放氢气(H_2)仍然是燃料电池的瓶颈。甲酸(HCO_2H,FA)因具有高的储氢密度(53 g/L),易于液体填装从而方便运输而成为一种很有应用前景的化学储氢材料。开发适当的催化剂以保证FA在温和条件下,高效率高选择性的释放H_2是将FA推向实用化进程的关键和难点。本文设
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氢能由于其来源广泛、能量利用率高、高效清洁等特点得到了高度关注,被认为是未来应用中最具有发展潜力的能源。但是,安全、有效的存储和释放氢气（H2）仍然是燃料电池的瓶颈。甲酸（HCO2H,FA）因具有高的储氢密度（53 g/L）,易于液体填装从而方便运输而成为一种很有应用前景的化学储氢材料。开发适当的催化剂以保证FA在温和条件下,高效率高选择性的释放H2是将FA推向实用化进程的关键和难点。本文设计了不同催化剂并分别对其甲酸脱氢性能进行研究:一、本文报告了一种便捷的湿化学法制备氨基团官能化的环糊精载体（A-M-β-CD）锚定AuPd纳米颗粒（NPs）。得益于AuPd NPs与A-M-β-CD载体之间的强相互作用,制得的Au0.3Pd0.7/A-M-β-CD具有非常出色的催化活性,在323 K并且没有任何添加剂的情况下,其催化反应的TOF值高达7352 mol H2 mol catalyst-1h-1,这说明其催化活性明显优于迄今为止报道的绝大多数异相FA脱氢催化剂。进一步研究发现,Au0.3Pd0.7/A-M-β-CD优异的催化活性不仅归因于受A-M-β-CD载体限域作用导致的AuPd NPs的细小弥散分布,而且归因于A-M-β-CD载体对于AuPd NPs电子结构的调控作用。二、BN作为晶格结构与r GO高度相似的一种材料,因其优异的热稳定性、化学稳定性及高的机械强度而备受人们关注。但是由于它厚度大造成的比表面积小与亲水性差使其作为催化剂载体材料受到很大限制。针对于此,我们用以下两种方法对h-BN进行修饰:（1）使用柠檬酸对六方氮化硼（h-BN）进行修饰得到柠檬酸修饰的h-BN纳米片（ca-BNNS）,采用湿化学法制备以氨基团官能化的ca-BNNS为载体,以AuPd NPs为催化活性主体的担载型催化材料。催化活性测试表明,Au0.3Pd0.7/ca-BNNS-A催化的FA脱氢反应在323 K并且没有任何添加剂的情况下的TOF值高达7046 mol H2 mol catalyst-1h-1。进一步研究发现,Au0.3Pd0.7/ca-BNNS-A优异的催化活性一方面归因于柠檬酸对h-BN的修饰极大程度提高了其亲水性,另一方面归因于ca-BNNS-A载体与AuPd NPs之间的强相互作用导致的电子效应。（2）使用氟化铵对h-BN进行剥离得到氟化铵修饰的h-BN纳米片（F-BNNS）,采用湿化学法将氨基团官能化处理的F-BNNS（F-BNNS-A）作为载体担载AuPd NPs。研究发现,Au0.3Pd0.7/F-BNNS-A催化剂对于FA脱氢表现出良好的催化活性,其催化反应的TOF值高达4500 mol H2mol catalyst-1h-1,激活能低至22.9 k J/mol。
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