基于H2N-Fe-MIL-88B电催化剂的制备及电分析应用

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金属有机骨架(MOFs)作为一类具有周期性网状结构的多孔晶体材料,同时兼备无机和有机高分子化合物的结构特点,目前已发展成为新型功能材料领域的研究热点之一。然而,由于MOFs自身较差的导电性和电化学稳定性限制了其在电化学领域的研究。近几年来,采用对MOFs晶体进行功能化处理的方法不仅可以有效地改善复合材料整体的导电性,而且复合材料中各成分间的协同效应还赋予复合物新的功能,近而拓展了MOFs材料在电化学领域中的应用范围。本硕士学位论文是以铁基金属有机骨架(H2N-Fe-MIL-88B)为基础,采用两种不同的方式对其进行功能化处理,成功获得了H2N-Fe-MIL-88B@OMC和Fe3O4/N/C@MWCNTs这两种新型纳米复合材料,并利用一系列的方法对二者进行系统地表征。此外,我们还分别详细地研究了基于这两种复合物所构建的电化学传感器的性能。论文中的具体工作内容如下:1.首次利用简单的一步水热合成法成功获得H2N-Fe-MIL-88B与有序介孔碳(OMC)杂交的复合材料(H2N-Fe-MIL-88B@OMC)。与单一的H2N-Fe-MIL-88B晶体相比,复合物中引入OMC不仅可以很大程度上缩小H2N-Fe-MIL-88B的尺寸进而增加复合材料的比表面积,还可以有效地减小电子传输阻值。同时,采用相同的合成步骤对复合物中的含碳量进行优化。在最佳的实验条件下,基于H2N-Fe-MIL-88B@OMC-3/GCE所构建的新型电化学传感器对于对硝基甲苯(p-NT)和肼(N2H4)均表现出优异的传感性能以及令人满意的抗干扰能力和电化学稳定性,其中该传感器对于检测低浓度的N2H4具有超高的灵敏度。此外,H2N-Fe-MIL-88B@OMC-3/GCE还可以用于在实际水样中的检测这两种环境污染物,具有很高的实用价值。2.通过高温煅烧的方法热解由多壁碳纳米管(MWCNTs)原位插入到H2N-Fe-MIL-88B中得到的H2N-Fe-MIL-88B@MWCNTs杂交物,进而首次获得新颖的Fe3O4/N/C@MWCNTs复合材料。与Fe3O4/N/C和MWCNTs二者的简单机械物理混合物相比,该纳米复合物具有更高的导电性、更大的比表面积以及更优异的稳定性。此外,由于各组分之间的相互协同作用,该衍生复合材料对于对乙酰氨基酚(AP)的氧化以及甲硝唑(MNZ)的还原反应均表现出优异的电催化活性。
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