4-叔丁基-5-氮唑-2-氨基噻唑及其酰胺衍生物的合成与抗癌活性

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癌症已成为全世界首要的死因之一,化疗是治疗癌症的重要手段,但是其毒副作用大,因此迫切需要寻求高效、低毒的抗肿瘤药物。极光激酶是近年来发现的与肿瘤发生发展密切相关的新靶点,是负责调控细胞有丝分裂的一类重要的丝/苏氨酸激酶。极光激酶过度表达或功能异常都会导致遗传物质分配紊乱,继而影响基因组的稳定性。由于极光激酶只在有丝分裂中才被激活,它们在非增殖的细胞中的表达较低,因此靶向极光激酶抑制剂具有更高选择性,是一种潜在的肿瘤治疗新靶点。噻唑胺具有广泛的生物活性,是一种重要的生物活性基团,近年来报道的极光激酶抑制剂中有不少含有噻唑氨基团。以选择性极光激酶抑制剂1-(3-氯苯基)-3-(5-(2-(噻吩并[3,2-d]嘧啶-4-氨基)乙基)噻唑-2-基)脲(G)为先导化合物,设计并合成两类噻唑酰胺化合物:15个N-(5-溴-4-叔丁基-2-酰氨基)噻唑(6)和15个N-4-叔丁基-5-(1H-咪唑-1-基)-2-酰氨基]噻唑(8),并对这两类化合物进行体外抗癌活性测试。采用MTT法测试化合物N-(5-溴-4-叔丁基-2-酰氨基)噻唑(6)和N-[4-叔丁基-5-(1H-咪唑-1-基)-2-酰氨基]噻唑(8)对Hela细胞的抑制活性,发现这两系列化合物对Hela细胞有较强的抑制活性。其中化合物6c、6d、6n、6o、8e、8o对Hela的 IC50(mM)分别为 0.019、0.041、0.040、0.031、0.036、0.039,与阳性对照物顺铂的IC50(mM)0.036相当。化合物6f的IC50为0.003 mM,优于阳性对照物顺铂,具有进一步研究价值。构效关系研究表明:噻唑环5位上溴取代比咪唑取代活性高;苯甲酰胺的活性普遍比脂肪酰胺的活性高;苯甲酰胺的苯环的3、5位引入取代基时化合物的活性增强。对4-叔丁基-5-(1,2,4-三唑-1-基)-2-氨基噻唑(3)的合成工艺进行了优化。以NaBr-H2S04-H2O2为溴代体系,通过单因素优化实验得到最优反应条件为:溴代反应物的摩尔比n(3,3-二甲基-1-(1,2,4-三唑-1-基)-2-丁酮):n(溴化钠):n(浓硫酸):n(双氧水)=1.0:1.1:0.825:1.75,CC14为溶剂,65℃下反应3.0 h,环合反应回收的NaBr可用于下一次溴化反应,4-叔丁基-5-(1,2,4-三唑-1-基)-2-氨基噻唑(3)的总收率达到86.9%,溴原子的回收率为70.0%。本工艺的溴代体系具有反应活性高、选择性好、溴原子利用率高和对环境污染小的优点,具有工业化应用前景。
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