论文部分内容阅读
目前对空气中挥发性有机污染物(VOCs)的治理是环境领域的重要问题。最常见、最典型的VOCs是甲苯,基于太阳能利用的光催化技术在控制甲苯等VOCs方面表现出十分重要的应用前景。因此开发基于太阳能利用的高量子效率的光催化体系已成为一项重要的研究课题。本研究以纺锤状α-Fe2CO3为基材料构建α-Fe2O3/GO、Ag/a-Fe2O3及g-C3N4/a-Fe2O3等复合体系,利用原位红外光谱技术,研究甲苯在这些材料上的可见光催化降解过程,探讨复合光催化体系内异质界面上光生电荷的迁移机制和光催化降解机理。研究成果如下：(1)合成出空心纺锤形貌的α-Fe2O3催化剂,样品纯度高、结晶好。通过对样品进行DRS、BET表征以及光电响应机理分析,发现其空心结构增强了样品的可见光吸收能力和表面吸附能力,且样品具有一定的光生电荷分离能力。(2)通过浸渍和光照还原法制备了贵金属银负载的Ag/α-Fe2O3复合体系。利用原位红外光谱技术考察了可见光下复合催化剂对甲苯的光催化活性,以及不同Ag负载量对Ag/α-Fe2O3降解率的影响。结果发现在6h的氙灯照射下,该复合体系对甲苯光催化活性,明显高于商用α-Fe2O3和空心纺锤状α-Fe2O3,并且对甲苯的降解完全,降解产物为C02和水。Ag在α-Fe2O3上的表面等离子共振效应提高了光生电荷的分离效率。结果还发现Ag的负载量对Ag/α-Fe2O3复合体系的降解率也有一定程度的影响,当Ag负载量为1.0wt%左右时,Ag/α-Fe2O3的降解率最高,达到88%。(3)制备出α-Fe2O3与新型碳材料石墨烯的复合体系α-Fe2O3/GO,该复合体系比单一空心纺锤状α-Fe2O3具有更强的可见光吸收能力、光生载流子的分离能力和表面的吸附能力。该催化剂对甲苯进行可见光催化降解,6h的降解率为80%。利用原位红外光谱技术检测出反应产物为苯甲醛、苯甲酸、C02和水。降解率的提高主要归因于石墨烯优越的吸附特性以及GO的加入引起了复合体系导带电位的负向移动,从而加快了光生载流子的有效分离,提高了量子效率。(4)通过简单溶剂热法成功地将α-Fe2O3纳米颗粒负载在g-C3N4上形成了光催化复合体系g-C3N4/α-Fe2O3该复合体系对甲苯进行可见光催化降解,降解产物为苯甲醛、苯甲酸、CO2和水,6h后甲苯的降解率为91%。其高的光催化性能主要归因于复合结构中α-Fe2O3和g-C3N4的协同效应以及大的比表面积,同时,复合体系中各组分的质量比也影响其光催化活性,结果显示,当组分中g-C3N4含量为70wt%时g-C3N4/α-Fe2O3复合体系光催化活性最高并且具有一定的稳定性,在多次重复使用后其催化活性基本保持不变。(5)对比发现上述α-Fe2O3基复合体系对甲苯的可见光催化降解活性顺序为：g-C3N4/α-Fe2O3复合体系>Ag/α-Fe2O3复合体系>α-Fe2O3/GO复合体系>纺锤状空心α-Fe2O3。