电化学电容器负极材料的设计和储能机理研究

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随着全球能源短缺以及环境污染问题的日益突出,人类对清洁高效的可再生新能源和高性能的能量存储与转换技术的需求日益增加。而电化学电容器也被称为超级电容器,由于具有快速充放电,长期循环稳定和维护成本低等特性,已成为满足需求的最有希望的能量储存装置之一。然而,较低的能量密度仍然是电化学电容器面临的主要问题。针对这个关键的科学问题,现有的电化学电容器需要在不损失其较高功率密度与较好循环稳定性的同时进一步提高其能量密度。其中电极材料是决定其性能参数的关键,但是目前正极材料已经得到了广泛的研究,一般容量都比较高,而现有的负极材料,一般容量都比较低,开发一种能够与正极材料匹配的新型负极材料己经迫在眉睫。目前负极材料主要包括碳材料和少量金属化合物材料,但是碳材料的容量较低往往导致能量密度不高,而大部分金属化合物导电性不好往往导致功率密度和循环稳定性较差。因此,本论文主要通过结构调控和表面改性的策略来设计高功率密度、高能量密度和长循环寿命的负极材料,深入探索其在电化学反应过程中的储能行为,并将其组装成高性能的电化学电容器。具体的研究内容主要包括四个方面,一是通过构筑多孔结构和引入表面含氧官能团的策略,提升了碳纤维纸电极的容量,拓宽了电势窗口,并将其组装成对称电化学电容器后仍表现出优异的电化学性能。二是采用水热合成法制备α-Fe2O3/rGO复合材料,并以该复合材料为负极,MnO2为正极组装了非对称电化学电容器,使其电势窗口达到2 V,并表现出优异的电化学性能。三是采用化学气相沉积法制备二维超薄MoO2纳米片,然后与GO复合制备MoO2/GO复合材料,并作为赝电容器的负极表现出高的容量和优异的快速充放电能力。另外将原位拉曼和XRD技术与密度泛函理论(DFT)计算相结合探究了二维MoO2在充放电过程中的结构演变规律。四是通过一种简单的碳包覆的策略制备氮掺杂碳包覆MoO2复合材料,并利用原位XRD技术探究了它的储能机制。本论文成功构造了高性能的电化学电容器负极材料并对其储能行为进行了深入地探究,为其它新型负极材料的发展提供借鉴,具有重要的现实意义。
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