论文部分内容阅读
改性聚丙烯腈(PAN)纤维与金属离子的配合物，作为非均相Fenton反应催化剂能够应用于染料等有机污染物的氧化降解反应中。为考察改性PAN纤维与铁配合物的结构与催化性能的关系，本课题分别使用盐酸羟胺、水合肼及其混合物对PAN纤维进行改性，得到了盐酸羟胺改性(AO-PAN)、水合肼改性(HA-PAN)和混合改性(M-PAN)的PAN纤维。然后分别将它们作为配体与Fe3+进行配位反应，制备了Fe-AO-PAN、Fe-HA-PAN和Fe-M-PAN三种非均相Fenton催化剂。分别使用扫描电镜(SEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)和动态热机械分析(DMA)等方法对三种配体和催化剂进行表征和比较研究。重点考察了三种配体与Fe3+配位反应性能之间的异同点，并将三种催化剂分别应用于偶氮染料活性红195和酸性黑234的光催化氧化降解反应中。主要研究了催化剂的Fe3+附着量(Cfe-PAN)和pH值对染料降解反应的影响，并对三种催化剂的催化活性进行了比较。另外，使用M-PAN配体与Fe3+和Cu2+配位制备了双金属配位催化剂，并与上述催化剂的催化活性进行了比较。
结果表明，在PAN配体纤维的制备过程中，反应物浓度的增加和反应时间的延长均有利于三种配体增重率的提高。在增重率相近的条件下，HA-PAN、AO-PAN和M-PAN三种配体与Fe3+发生配位反应时，其所形成催化剂的CFe-PAN可由大到小依次排列为Fe-AO-PAN、Fe-M-PAN和Fe-HA-PAN。而增加三种配体的增重率、增大溶液Fe3+浓度、延长反应时间和提高反应温度均可以使三种催化剂的CFe-PAN有所上升。三种催化剂在染料的脱色降解反应过程中起到了不同程度的催化作用，在CFe-PAN相当的三种催化剂中，Fe-M-PAN活性最高，Fe-AO-PAN次之，而Fe-HA-PAN最差。提高催化剂的CFe-PAN可使三种催化剂的活性均有所提高，尤以Fe-AO-PAN表现得最为显著。尽管升高染料溶液的pH值会使三种催化剂的活性均有所降低，但足对于引入了Cu2+的双金属配位催化剂而言，其在pH较高的条件下依然对染料的光催化氧化降解反应有着良好的催化活性。