【摘 要】
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该论文利用脉冲电晕等离子体与催化剂结合共同作用,通过两步法成功的由CO高效地制备了C烃,为二氧化碳活化与转化提供了一条新的技术路线.论文的主要研究工作包括:(1)探索脉冲电晕等离子体与催化剂共同作用CO/H甲烷化和由CH/H合成C烃反应的可行性;(2)研制等离子体催化CO转化的反应器和适配的催化剂;(3)优化等离子体催化CO转化制C烃反应的工艺条件和电参数;(4)利用原子发射光谱原位技术对等离子体
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该论文利用脉冲电晕等离子体与催化剂结合共同作用,通过两步法成功的由CO<,2>高效地制备了C<,2>烃,为二氧化碳活化与转化提供了一条新的技术路线.论文的主要研究工作包括:(1)探索脉冲电晕等离子体与催化剂共同作用CO<,2>/H<,2>甲烷化和由CH<,4>/H<,2>合成C<,2>烃反应的可行性;(2)研制等离子体催化CO<,2>转化的反应器和适配的催化剂;(3)优化等离子体催化CO<,2>转化制C<,2>烃反应的工艺条件和电参数;(4)利用原子发射光谱原位技术对等离子体反应的诊断结果,对等离子体催化CO<,2>转化制C<,2>烃反应的机理进行推断;(5)通过对积碳催化剂的表征结果,分析积碳的类型及其成因,并探讨减少积碳的途径;(6)通过对等离子体催化CO<,2>转化制C<,2>烃反应能量效率的分析,探讨提高等离子体催化反应能量效率的途径.论文取得的主要结果如下:1.在常温常压下,脉冲电晕等离子体与Ni/γ-Al<,2>O<,3>催化剂共同作用CO<,2>/H<,2>反应能够高效地转化为甲烷.2.在常温常压下,利用脉冲电晕等离子体首次实现了CH<,4>临氢偶联反应,在CH<,4>/H<,2>等离子体反应中,CH<,4>转化率、C<,2>烃收率随H<,2>引入量的增加而升高,而且反应中积碳明显减少、产物C<,2>烃分布也能得到一定改善.3.OES对等离子体作用CO<,2>/H<,2>、CH<,4>/H<,2>体系反应的原位光谱诊断结果表明,CO<,2>/H<,2>、CH<,4>/H<,2>在脉冲电晕等离子体作用下的反应是自由基反应.4.TG、XRD、IR和SEM等手段的表征结果表明,等离子体催化CH<,4>/H<,2>转化反应中催化剂积碳的成分主要是一些碳氢聚合物和无定型无机碳.5.通过调节反应物配比、选择适当反应空速、优化等离子体放电参数和引入高活性催化剂等措施可以提高等离子体催化反应的能量效率.
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