【摘 要】
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纳米材料表面功能化是一种制备具有特定性能的材料的方法,在催化、能源等多个领域都有广泛的应用前景。将具有特定功能的分子负载在纳米材料基质表面,可以实现均相多相化,亦可发挥两种体系各自的优势。同时,用于表面功能化的化合物通常具有明确的结构,可以通过特定手段精准调控其结构和功能,进而赋予主体材料不同的性能。从分子间相互作用力的角度来看,将分子固载在纳米材料表面的方法大致可以分为以下几种:（1）共价键作用
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纳米材料表面功能化是一种制备具有特定性能的材料的方法,在催化、能源等多个领域都有广泛的应用前景。将具有特定功能的分子负载在纳米材料基质表面,可以实现均相多相化,亦可发挥两种体系各自的优势。同时,用于表面功能化的化合物通常具有明确的结构,可以通过特定手段精准调控其结构和功能,进而赋予主体材料不同的性能。从分子间相互作用力的角度来看,将分子固载在纳米材料表面的方法大致可以分为以下几种:（1）共价键作用、（2）π-π堆积相互作用、（3）静电相互作用、（4）氢键作用、以及（5）范德华力。一般来说,大多数的分子是通过诸如静电相互作用、范德华力等弱作用力,实现纳米材料的表面修饰。但通过这种弱相互作用修饰而形成的复合材料一般稳定性较差。相比之下,共价键是一种强的相互作用力,可以增强分子与主体材料之间的结合能力,抑制功能分子在一些较为严苛的反应条件下的解离,提高复合材料整体结构的稳定性。对于常见的碳材料而言,由于材料表面缺乏可以反应的官能团,因此在石墨烯等碳材料上通过共价键连接的方式实现表面功能化是一项具有挑战性的工作,往往需要在碳材料上引入一些额外的官能团,比如羧基、氨基和氰基等。近年来,石墨炔作为一种新型碳同素异形体,由于其独特的结构而受到了越来越广泛的关注。石墨炔的结构可以看成是用乙炔基连接苯环而形成的二维平面碳材料,其中的乙炔基可以通过一些比较成熟的反应,比如Diels-Alder反应、点击反应等,与引入的分子发生反应,实现石墨炔的表面功能化。石墨双炔作为石墨炔的一种,可以通过石墨双炔前体的偶联反应制备,预先在石墨双炔的前体上引入目标功能分子,也可以达到表面功能化的目的。本论文的主要研究内容包括以下两个方面:（1）设计合成了具有C3轴对称的功能化石墨炔前体,包括氟或丙氨酸酯基团修饰的1,3,5-三乙炔基苯、1,4,7,10-氧代十一烷基修饰的1,3,5-三碘苯、氰基修饰的1,3,5-三（三异丙基硅基乙炔基）苯、以及甲氧基修饰的1,3,5-三（三甲基硅基乙炔基）苯。（2）制备了一种类γ-石墨炔碳材料（γ-G1）,并利用点击反应将二茂铁单元和三甲基甲硅烷基团共价修饰到γ-G1表面,实现了石墨炔碳材料上的表面功能化,通过球差电镜、X射线光电子能谱、电化学分析等手段证明了这种表面功能化是通过形成1,2,3-三唑环实现的。研究结果证明利用点击反应对石墨炔材料表面进行共价修饰,是实现石墨炔表面功能化的一种可行的合成策略。
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