随着超短脉冲激光技术的发展,飞秒科学(主要包括飞秒化学、飞秒物理、飞秒生物等)被广泛的研究。飞秒相干反斯托克斯拉曼光谱(Coherent Anti-Stokes Raman Spectroscopy,简称CARS)是飞秒科学研究中一种重要的非线性光谱技术,利用飞秒激光脉冲作为泵浦光和斯托克斯光共同作用激发分子的拉曼振动模并通过时间延迟探测光探测被激发的分子拉曼振动模的时间演化,探测得到的飞秒CARS信号不但能够反映物质微观的分子超快动力学过程,也可以反映分子的宏观温度信息,因此飞秒CARS是开展分子超快动力学研究和气体燃烧测温的一种重要手段。本论文利用飞秒时间分辨CARS,通过优化泵浦光和斯托克斯光的延迟时间、偏振特性和激光波长等实验参数,开展了BBO晶体(βphase barium metaborate crystals)、乙醇溶液、蒸馏水、PMMA(Poly methyl methacrylate)片材和若丹明B水溶液等样品的分子超快动力学以及气体燃烧测温的理论和实验研究工作。在飞秒时间分辨CARS理论研究中,理论分析了非共振背景对飞秒CARS信号的影响。对飞秒时间分辨CARS实验中常用的减小非共振背景噪声的方法进行了改进,并将这种改进后的方法应用到BBO晶体和PMMA片材,对BBO晶体中内环B-O键的伸缩振动和外环B-O’键的伸缩振动的相干弛豫过程以及PMMA片材的CH3基团中的对称和非对称的伸缩振动的相干弛豫过程进行了研究。通过控制泵浦光的波长对拉曼振动模进行选择性激发,进而研究了乙醇溶液3000 cm-1附近的三个拉曼振动模(CH3基团的对称与非对称振动和CH2基团的对称振动)的相干弛豫过程。另外,通过改变泵浦光的波长,利用飞秒时间分辨CARS研究了水中从3100 cm-1到3700 cm-1的OH键的四个伸缩振动的相干弛豫过程。由于飞秒激光脉冲宽度为飞秒量级(频域半高宽为几十纳米),这就导致了多个拉曼振动模会同时被激发,这种情况在大分子中更加严重。通过改变飞秒CARS实验中的延迟时间和偏振特性可以实现对拉曼振动模的选择性激发。通过改变泵浦光和斯托克斯光的延迟时间,利用激光脉冲的啁啾,对拉曼振动模进行选择性激发,进而使用探测光对被选择性激发的拉曼振动模进行探测。利用这个方法选择性激发了乙醇溶液中CH3基团、C-C键和C-O键等的伸缩振动。使用同样的方法选择性激发了若丹明B水溶液中从300 cm-1到1650 cm-1的多个拉曼振动模。飞秒CARS可以获得处于飞秒时域的超快过程的有关信息,捕捉瞬态变化的信息,用来测量大气压条件下火焰燃烧温度,在测温精度和测量范围方面较之以往利用纳秒激光测量有了大大的提高。与传统的纳秒CARS气体燃烧测温相比,飞秒CARS可以很好的消除非共振背景噪声,同时千赫兹以上的高重频飞秒CARS信号的获得可以实现燃烧场(湍流场)温度单点测量,进而实现毫秒量级时间尺度内燃烧场动态分析与监测,是一种燃烧场瞬时测温的新手段方法,本论文利用飞秒时间分辨CARS和飞秒单脉冲CARS对气体燃烧测温进行了研究。在飞秒时间分辨CARS气体燃烧测温的研究中,通过理论分析和实验验证的方法,分析了激光参数的测量和调节误差对测量结果的影响,以期望提高测量精度。通过飞秒时间分辨CARS对气体燃烧中的氮气温度进行了测量。理论计算了探测光的展宽情况对氮气飞秒单脉冲CARS信号的影响,为飞秒单脉冲CARS在气体燃烧测温中的应用提供参考。利用飞秒单脉冲CARS对火焰燃烧中氮气温度进行了测量,通过拟合得到了1000 K氮气的温度信息,测量速率达到了千赫兹。本论文改进的减少非共振背景噪声的方法,对乙醇溶液和水溶液相干弛豫过程的研究,提出的选择性激发并进行探测的方法以及利用飞秒CARS进行气体燃烧测温的研究丰富了飞秒CARS理论和实验研究,拓宽了飞秒CARS的研究范围,对于飞秒CARS的改进具有参考价值。