【摘 要】
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现代社会生产和生活产生的污染物在水体、土壤中的过度排放,传统化石能源的过度消耗和枯竭以及燃烧过程中产生的有害气体造成的空气污染令新型的环境净化和绿色可再生能源技术的开发尤为重要。光催化是一种利用太阳能实现降解有害污染物、分解水产生H2和O2以及将CO2转化为碳氢化合物燃料的新技术,而其推广的关键是研发出环境友好、高效、低成本的光催化材料。本论文旨在利用不含贵金属、可见光响应和能带交错分布的半导体材
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现代社会生产和生活产生的污染物在水体、土壤中的过度排放,传统化石能源的过度消耗和枯竭以及燃烧过程中产生的有害气体造成的空气污染令新型的环境净化和绿色可再生能源技术的开发尤为重要。光催化是一种利用太阳能实现降解有害污染物、分解水产生H2和O2以及将CO2转化为碳氢化合物燃料的新技术,而其推广的关键是研发出环境友好、高效、低成本的光催化材料。本论文旨在利用不含贵金属、可见光响应和能带交错分布的半导体材料构筑异质结复合光催化体系,并通过系统表征其结构形貌、电子结构、光谱特性和光电化学性质,探讨电荷转移和光催化性能提高的机制。层状双金属氢氧化物（layered double hydroxides,LDHs）是一种二维层状材料,具有低成本、高化学稳定性、高比表面积、可调的化学组成和能带结构以及优异的吸附性能等优点,为设计异质结复合光催化剂提供了理想平台。本论文探索了三种基于LDHs的异质结复合光催化剂,具体如下:（1）NiFe-LDH/g-C3N4异质结复合光催化剂:运用水热法制备了一系列不同Ni/Fe摩尔比的NiFe-LDH/g-C3N4异质结复合光催化剂,并通过在可见光下降解亚甲基蓝（MB）和光解水制氢来探究其光催化性能。实验结果表明NiFe-LDH/g-C3N4的MB去除率（94%）是纯NiFe-LDH的6倍,产氢效率（212.9μmol/g/h）是纯NiFe-LDH的53倍。捕获剂实验和ESR测试结果表明光催化效率提高是由于NiFe-LDH/g-C3N4内的Z型电荷转移机制,即在可见光激发下产生的还原能力较弱的NiFe-LDH导带电子与氧化能力较弱的g-C3N4价带空穴复合,而氧化能力强的NiFe-LDH价带空穴和还原能力强的g-C3N4导带电子迁移到催化剂表面参与光催化反应。（2）NiFe-LDH/Cu2O异质结复合光催化剂:运用共沉淀法在不同的反应时间下制备,其光催化性能通过可见光下降解亚甲基蓝（MB）和还原CO2来评估。实验结果表明NiFe-LDH/Cu2O的MB的去除效率从Cu2O的20%和NiFe-LDH的45%提高到93%。而且,该样品还原CO2生成的CH4产量分别为纯NiFe-LDH和Cu2O的5.6倍和6.9倍。捕获剂实验和ESR测试结果表明NiFe-LDH/Cu2O光催化效率的提高是由于内部Z型电荷转移机制,即NiFe-LDH的导带电子与Cu2O的价带空穴复合,而氧化能力强的NiFe-LDH价带空穴和还原能力强的Cu2O导带电子迁移到催化剂表面参与反应。（3）NiCr-LDH/Cu2O异质结复合光催化剂:运用共沉淀法在不同的反应温度下制备,并通过可见光下降解MB和光解水制氢实验来研究其光催化性能。实验结果表明NiCr-LDH/Cu2O的MB降解效率（82%）约为Cu2O的4倍和纯NiCr-LDH的2.8倍。并且在加牺牲剂（Na2SO3和Na2S）的条件下,其氢气产量是纯水中的11倍。通过对结构、光学、电化学性能的详细研究,提出Z型电荷转移机制来解释NiCr-LDH/Cu2O光催化性能的提高。
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