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太阳能是开发潜力巨大、经济、环保的可再生能源。充分利用太阳能有望缓解化石能源带来的环境污染和能源危机。钙钛矿材料是由有机阳离子和无机铅碘框架通过氢键组装起来的多晶或单晶材料,同时具有有机材料和无机材料的优点,在光、电和磁等领域具有广泛的应用前景。基于有机/无机卤化物钙钛矿的电池器件的光电转化效率（PCE）可以达到23.7%,可以和晶硅电池相媲美。研究表明,有效的界面电荷传输和高质量的钙钛矿薄膜是制备高效钙钛矿太阳能电池（PSC）器件的关键。除了高效率外,PSC器件在湿度和持续光照下的稳定性好坏也是决定其能否进一步商业化应用的关键。因此,本论文主要通过优化传输层材料、修饰钙钛矿器件的界面以及应用二维钙钛矿材料等方式来提升PSC的效率和稳定性。采用包括瞬态吸收、暂态光电流/光电压、电化学阻抗谱、多光强I-V测试在内的各种手段对PSC的界面电荷传输、复合过程以及器件性能进行了系统研究,旨在制备出高效率、稳定、可重复的电池器件,同时阐明PSC界面电荷传输机理,促进PSC的商用化进程。首先,针对基于TiO2/Al2O3/C介孔结构的无机框架缺乏空穴传输层,空穴传输能力不足的问题,用新型的碳/单壁碳纳米管对电极制备出了器件能级结构更合理、空穴传输过程更快的PSC器件,可以获得14.7%的效率。然后,还利用碳量子点（CQDs）/TiO2复合材料作为传输层制备基于平板n-i-p结构的器件。新型传输层透过率高,表面致密平整,同时具有更高的电子迁移率、更合适的导带能级,器件效率达到了19%。另外,由于钙钛矿材料表面缺陷的存在,进一步合成了功能化还原石墨烯氧化物（rGO-4FPH）材料作为界面修饰层,通过第一性原理（DFT）计算、态密度测试等实验证明了rGO-4FPH对于钙钛矿表面铅缺位的钝化作用,器件开路电压和PCE得到极大提高。采用上述传输层材料优化和界面修饰的方法,成功制备了高效率的PSC电池器件,通过界面动力学手段发现较快的界面传输过程以及相对低的表面缺陷态是制备高效率器件的关键,同时为新材料在钙钛矿器件中的应用提供了可行的思路。为了解决PSC器件的不稳定性问题,进一步制备了基于二维钙钛矿（2D）材料的电池器件。首先利用阳离子诱导结晶的方法,制备出具有高度均一的取向特性的2D钙钛矿材料,同时由晶体生长不均匀导致的缺陷态也被抑制。将其应用于TiO2/Al2O3/NiO/C介孔结构器件,器件取得了长达4000h的稳定性。这一工作制备的高效稳定的器件一定程度上促进了PSC的商业化应用。由于量子和介电限域效应带来的过大的激子束缚能和较低的电荷迁移率,2D钙钛矿器件光伏效率较低。因此,进一步利用锂离子（Li+）掺杂二维钙钛矿材料,降低了电子空穴对之间的库仑力作用,同时降低了薄膜内部的介电限域效应。通过变温稳态荧光测试结果拟合发现激子束缚能降低,电荷迁移率也得到提高。制备出的基于平板p-i-n结构的电池器件,获得了15%的器件效率。这项工作表明了离子掺杂可以有效提高2D钙钛矿器件的效率。