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钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells,PSCs)具有光电转换效率高、可溶液工艺制备和双极性传输特性等优点,自2009年出现以来发展迅速。甲胺铅碘化物(CH3NH3PbI3)是目前PSCs最常用的有源层材料,其微观形貌、结晶质量和物相纯度直接决定了PSCs的光电转换效率。本论文以提高钙钛矿转化速率和改善其微观形貌与晶粒尺寸,从而进一步提高电池光电转换效率为研究目的,通过调控PbI2形貌和钙钛矿转化反应条件,制得了高质量CH3NH3PbI3薄膜和高效率PSCs。主要研究内容和结果如下:(1)发展了一种“溶剂配位-反溶剂萃取”(Solvent Coordination and Anti-solvent Extraction,SCAE)方法,提高钙钛矿转化速率和电池性能。针对常规两步连续沉积法制备平面结构和介孔双层结构PSCs时,PbI2不能快速完全转化为钙钛矿的问题,本工作采用SCAE法代替常规热退火方式处理PbI2,获得多孔结构PbI2薄膜,并利用其微纳结构界面诱导生长具有高相纯和均一表面形貌的钙钛矿薄膜。研究表明,PbI2·DMSO(DMSO,配位溶剂)中间相不仅能够限制PbI2晶粒的快速生长,而且能够在反溶剂(氯苯)萃取过程中实现多孔PbI2结构的形成和孔隙率调控,随着氯苯停留时间的延长,所得多孔Pb I2薄膜的孔隙率逐渐增大。以多孔PbI2为模板,高相纯CH3NH3PbI3的形成时间可从常规方法的1 h缩短到10 min以下,而且基于常规两步连续沉积法制备的CH3NH3PbI3薄膜形貌不均一,其电池光电转换效率仅为10.6%。氯苯冲洗(停留时间为0)后的PbI2转化为CH3NH3PbI3只需8 min,利用其所制得的PSCs光电转换效率为11.3%;进一步延长氯苯停留时间分别至10 s和20 s时,转化时间可分别缩短至5 min和1 min,电池平均效率分别为14.5%和13.1%。氯苯停留时间为10 s时所得电池性能最优,可归因于其有源层薄膜形貌均一且器件界面具有更好的电荷转移和收集能力。最佳电池的反扫效率达15.66%,正扫效率为14.02%。(2)将利用SCAE法制得的多孔PbI2薄膜通过“固-固”互扩散反应制备钙钛矿薄膜,进一步提高了钙钛矿薄膜晶粒尺寸、平整致密度和电池性能。针对前述工作中常温固-液反应所得钙钛矿薄膜存在晶粒尺寸较小和平整致密度低等问题,利用SCAE处理所得多孔PbI2经高温固-固反应制备具有较大晶粒和致密平整的钙钛矿薄膜,并进一步提高了电池性能。结果表明,相较于基于传统致密PbI2薄膜的互扩散方法,利用多孔Pb I2薄膜制备钙钛矿薄膜更易于实现其完全转化,且具有更好的表面形貌和更大的晶粒尺寸,使电池的Jsc和FF有了较大提升,最终器件平均效率由10.9%提高到了12.6%。通过调节氯苯停留时间以及PbI2和CH3NH3I溶液浓度进一步优化钙钛矿质量,当氯苯停留时间为10 s,所用PbI2和CH3NH3I溶液浓度分别为550 mg/ml和65 mg/ml时,所得钙钛矿电池性能最优,最佳电池反扫效率为16.5%,正扫效率为15.2%。