石墨烯由于其独特的二维结构和优异的理化性能,在材料领域受到了越来越多的关注,被认为是优秀的超级电容器电极材料。然而纯还原石墨烯的比电容远小于理论值,因此,对石墨烯进行改性,得到满足实际需要的超级电容器电极材料已成为石墨烯研究的热点之一。本文以氧化石墨烯为原料,采用二氨基吡啶为前驱体,分别在不同的实验条件下制备功能化石墨烯,并将二氨基吡啶聚合,制备石墨烯/聚二氨基吡啶复合材料,考察不同条件下得到的改性石墨烯在超级电容器中的应用。结果表明:(1)在溶液中,二氨基吡啶上的氨基能与氧化石墨烯上的含氧官能团发生反应,从而实现对石墨烯的表面改性,得到含氮接枝改性石墨烯。二氨基吡啶的接枝量会对制得的含氮接枝改性石墨烯的结构和电化学性能产生影响,且由于位阻效应的影响,利用邻位、间位、对位三种二氨基吡啶作为前驱体得到的改性石墨烯的结构不一样,表现出来的电化学性能也有所不同,其中由对二氨基吡啶接枝得到的功能化石墨烯表现出最高比电容。(2)含氮前驱体与氧化石墨烯悬浮液在水热条件下反应可以得到氮掺杂石墨烯,在165~oC下得到的氮掺杂石墨烯炭材料的电化学性能最佳。2,3-二氨基吡啶上相邻的两个氨基能与氧化石墨烯片层边缘的双羟基等发生反应形成双氮掺杂的吡嗪结构,且在水热过程中氮原子进入石墨烯炭骨架生成石墨型氮,能改善电极材料的导电性。在三电极体系中,氮掺杂石墨烯在0.1 A/g下的比电容为421 F/g,组装成对称型超级电容器后,在0.5 A/g的电流密度下比电容为274 F/g,经过5000次循环后容量保持率为91.5%。(3)二氨基吡啶在氧化石墨烯悬浮液中原位聚合,优化投料比及热处理温度还原后可以得到聚二氨基吡啶/石墨烯复合材料,这种复合材料经过低温热处理后得到的性能最佳的材料在0.1 A/g电流密度下的比电容为264 F/g。聚二氨基吡啶在超级电容器上的应用有一定的前景,仍需继续探讨。