随着人类活动的加剧,对流层的臭氧浓度日益增加,地面臭氧成为全球主要的空气污染物之一。臭氧具有强氧化能力和高反应活性,能直接导致光化学烟雾,加剧空气污染。长期生活在高浓度的臭氧环境中会导致严重的肺损伤,增大患有关呼吸系统疾病的风险并降低免疫系统能力。去除臭氧的办法主要包括:活性炭吸附法,化学吸附法和催化分解法。催化分解法的催化剂多采用金属氧化物作为活性组分,但是容易受到空气湿度的影响,且金属特别是重金属处理不好会污染环境。目前,石墨烯由于具有高的比表面积,良好生物相容性,高的吸附性而作为催化剂使用。本文通过量子化学计算,使用密度泛函理论（DFT）对完美石墨烯、缺陷石墨烯以及掺杂石墨烯对臭氧的催化分解途径以及效果进行了深入的研究。在本论文中第三章通过理论计算研究了完美石墨烯在空气中与臭氧的反应情况并调查了最优的反应路径。密度泛函理论计算表明,石墨烯的高稳定性使得石墨烯与臭氧的反应能垒很高,但是一旦在石墨烯表面形成环氧结构,就有助于常温下臭氧的分解。在石墨烯表面设计不同数量的环氧结构,通过DFT计算,发现环氧数量的增加有助于进一步降低环氧结构与臭氧的反应能垒。有实验文献表明,氧化石墨烯经过臭氧处理,其表面的环氧结构数量减少,与本工作计算结果一致。在第四章中主要对常见的缺陷态（Stone-Wales缺陷,555-777双空位缺陷以及N掺杂）石墨烯进行结构优化,确定缺陷处反应活性高的位点,并研究在缺陷态石墨烯上对臭氧的分解效果。DFT计算表明,在Stone-Wales缺陷石墨烯中,最稳定的环氧结构与臭氧反应能垒太高而不能在常温下催化臭氧分解。空位缺陷可以增强石墨烯与臭氧的反应活性,但是单空位缺陷石墨烯容易与水分子结合形成更稳定的结构,所以石墨烯上的单空位缺陷位点不利于作为催化臭氧分解的催化剂。555-777双空位缺陷不含有悬空键,活性位点处能够与臭氧在常温下发生反应,且与环境中常见的气体（H2O,O2,N2）很难发生反应,即555-777双空位缺陷石墨烯有助于加快臭氧的分解。此外,还可以利用N原子掺杂改善石墨烯的化学活性。通过DFT计算,发现N原子附近的C原子活性最高,与臭氧反应的能垒足以在常温下克服,且N掺杂石墨烯与空气中常见气体反应呈惰性,所以N掺杂石墨烯可以选择性催化臭氧分解。因此,555-777双空位缺陷石墨烯和N掺杂缺陷石墨烯有希望作为分解臭氧的无金属催化剂。