钙钛矿型复合氧化物催化消除NO的研究

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氮氧化物(NOx)是严重的大气污染物,对环境和人类都会造成极大的伤害。钙钛矿型复合氧化物由于其结构稳定,可容纳大量的金属元素,表现出独特的催化消除NOx的性能,已引起了国内外许多科研人员的极大关注。本文以LaFeO3、LaMnO3为基础,采用柠檬酸溶胶-凝胶法合成了A位和B位掺杂改性的系列钙钛矿型复合氧化物催化剂。测试了其催化消除NOx的性能,并分别探讨了A位和B位掺杂元素、掺杂比例对催化活性中心离子的影响。发现碱土金属对A位La的取代可以提高钙钛矿型复合氧化物的催化性能,其中以Ba的取代效果最好。X-射线衍射(XRD)结果显示当Ba的掺杂量小于等于20%时没有其它杂相,氢气程序升温还原(H2-TPR)研究结果表明少量Ba的掺入会提高B位金属的氧化性,从而提高了催化剂的催化性能。La0.75Ba0.25FeO3催化剂在850℃时N2的生成率可达72%。本文同时考察了B位掺杂不同过渡金属对其催化活性的影响,发现分别掺杂Ni、Cu后的Fe、Mn系列催化剂的催化性能较好。氧气程序升温脱附(O2-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等结果表明,B位掺入不同过渡金属会使B位金属的氧化性增强,同时会增加氧空位的浓度、提高晶格氧的活动性从而促进催化活性。La0.85Ba0.15Fe0.7Ni0.3O3,La0.8Ba0.2Mn0.6Cu0.4O3催化剂850℃时N2的生成率分别可达88和90%。
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