目前,工业上轻质烷烃异构化采用的催化剂大多为贵金属催化剂,虽然贵金属催化剂具有催化活性高、稳定性好等优点,但是这类催化剂制备成本较高而且对原料中的硫等杂质非常敏感,为了维持催化剂酸性需不断补充卤素,这不仅会腐蚀设备而且会污染环境。为降低异构化催化剂成本,并改善催化剂的适用性,课题组前期研究了非贵金属镍基异构化催化剂,达到了较好的催化异构化效果。但是活性组分NiP合成过程仍然存在一些问题,例如NiP合成产率低,合成过程中洗涤溶剂会对环境造成污染等。因此,本论文在课题组前期研究的基础上继续对镍基催化剂进行更深入的研究,期望得到催化性能良好的绿色催化剂。首先,研究了镍源和洗涤溶剂种类以及洗涤时间对NiP合成产率的影响,将改进方法合成的NiP制备出NiP/Hβ催化剂,考察其催化正己烷异构化的催化性能。结果表明,改进方法合成的NiP的合成产率为57%,而且合成废液中的洗涤溶剂和三正丙胺可回收再利用。由改进方法合成的NiP所制备的NiP/Hβ催化剂催化正己烷异构化的转化率和异构烷烃选择性分别在81%和97%左右。通过XRD、BET、NH3-TPD和TG等分析表明,由改进方法合成的NiP所制备的NiP/Hβ催化剂具有良好的热稳定性和结构稳定性,而且催化剂的酸量适宜,能够减少裂解反应的发生。然后,通过向NiP中掺杂元素B合成活性组分NiPB并制备出NiPB/Hβ催化剂,研究了原料中Ni、P和B的物质的量比和洗涤方式对NiPB物相和合成产率以及催化剂催化性能的影响。结果表明,原料中Ni、P和B的适宜的物质的量比为1:1:1,由此原料配比合成的非晶态NiPB产率为82%。通过XRD、BET和SEM等分析表明,由合成的非晶态NiPB所制备的NiPB/Hβ催化剂具有较大的比表面积,NiPB在载体上均匀分散,并且NiPB/Hβ催化剂表现出良好的催化异构化性能。还研究了NiPB/Hβ催化剂的制备条件和异构化反应条件对催化剂催化性能的影响。结果表明,催化剂的适宜制备条件为:NiPB负载量为10%、焙烧温度为200 oC和焙烧时间为2 h;适宜反应条件为:反应温度为300 oC、反应压力为2 MPa、氢油摩尔比为4:1和质量空速为1 h-1。在适宜条件下,催化剂具有较大的比表面积和孔容,NiPB在载体表面均匀分散,适宜的酸性有利于反应中间体的骨架异构。NiPB/Hβ催化剂催化正己烷异构化反应的转化率、异构烷烃收率和选择性分别稳定在80%、78%和98%左右。最后,研究了反应气氛、金属活性位和酸性位对催化剂催化性能的影响,并分析了NiPB/Hβ催化剂的催化异构化反应机理。H2气氛可抑制裂解反应的发生,金属活性位提供脱氢-加氢中心,而酸性位提供反应中间体骨架异构中心,三者的存在有利于催化剂催化正己烷异构化。另外,失活催化剂经烧焦再生后,其催化正己烷异构化的转化率在63%左右。