【摘 要】
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高级氧化技术是一项在环境和能源领域有着广泛应用前景的绿色技术,而新型高效催化剂的研发是目前环境和能源领域的一个重要研究热点。本论文以普鲁士蓝类似物作为前驱体,制备了不同Fe/Mn摩尔比的FexMny-Fe PBAs,通过高温煅烧制备了铁锰氮共掺杂多孔碳（FexMny-Fe NCs）和氮掺杂多孔碳包覆铁材料催化剂（FexMny-Fe@NCs）,探究了催化剂在过一硫酸盐（PMS）活化体系中降解4-氨基
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（41972037、41673092）
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高级氧化技术是一项在环境和能源领域有着广泛应用前景的绿色技术,而新型高效催化剂的研发是目前环境和能源领域的一个重要研究热点。本论文以普鲁士蓝类似物作为前驱体,制备了不同Fe/Mn摩尔比的FexMny-Fe PBAs,通过高温煅烧制备了铁锰氮共掺杂多孔碳（FexMny-Fe NCs）和氮掺杂多孔碳包覆铁材料催化剂（FexMny-Fe@NCs）,探究了催化剂在过一硫酸盐（PMS）活化体系中降解4-氨基苯甲酸乙酯（ABEE）的性能。本论文不仅对环境污染治理具有重要意义,也对合理设计新型环境催化材料具有理论参考。具体结论如下:1.铁锰氮共掺杂多孔碳材料对4-氨基苯甲酸乙酯的催化降解性能研究:（1）XRD/SEM/TEM均说明FexMny-Fe PBAs成功制备,500℃煅烧后,FexMny-Fe NCs主要是含铁锰氧化物的多孔碳,呈无定形,具有一定的石墨化程度;（2）Fe1Mn1-Fe NC表现出最佳的催化降解能力,在30 min内可达到94%的ABEE去除率,31%的矿化率;（3）Fe1Mn1-Fe NC降解ABEE的30 min后铁离子和锰离子的浸出浓度分别为0.12 mg/L和0.13 mg/L;（4）五次循环重复使用后,Fe1Mn1-Fe NC仍可达到77%的ABEE降解率;（5）Fe1Mn1-Fe NC在宽p H范围（p H=3～9）内保持较好的催化性能;（6）PMS催化降解主要是通过消耗铁锰氮共掺杂多孔碳材料表面的晶格氧和吸附氧/羟基氧同时生成水和硫酸盐来完成的;（7）晶格氧是铁锰氮共掺杂多孔碳材料的催化活性位点,催化机理是Mn2+/Mn3+/Mn4+和Fe2+/Fe3+之间氧化还原循环使铁锰氧化物中的晶格氧容易接受电子并释放晶格氧,从而产生氧空位;（8）催化降解过程中,超氧自由基在降解过程中起到主要作用;（9）ABEE降解途径包括苯环上亲电/自由基加成和吸氢反应,-NH2重氮化反应,C-C键断裂等。该材料在实现有机物污染原位修复和水体有机物降解领域前景广阔。2.氮掺杂多孔碳包覆铁材料对4-氨基苯甲酸乙酯的催化降解性能研究:（1）XRD/SEM/TEM均说明FexMny-Fe PBAs成功制备,700℃煅烧后,得到的多孔碳经过酸洗处理,制备得到FexMny-Fe@NCs。酸处理后大部分Fe Mn的金属相已被去除,且FexMny-Fe@NCs结构由数层石墨烯层包裹吗,具有一定的石墨化程度;（2）Fe2Mn1-Fe@NCs,表现出最佳的催化降解能力,6 min内实现94.5%的ABEE降解率;（3）Fe2Mn1-Fe NC降解ABEE的6 min后铁离子和锰离子的浸出浓度分别为0.06 mg L-1和0.02 mg L-1;（4）Fe2Mn1-Fe@NCs的铁和氮原子的结合是Fe N4配位;（5）吡咯氮作为ABEE的吸附位点来增强FexMny-Fe@NCs活化PMS的活性。单线态氧和超氧自由基是催化降解过程的主要活性物质;（6）PMS自由基生成路径发生在铁-吡啶氮-碳上,而非自由基生成路径发生在吡咯氮-碳上;（7）在铁-吡啶氮-碳模型中,PMS的O-O键分解为表面结合的·OH和·SO4-,能垒为19.6 kcal/mol。吡咯氮-碳模型中PMS的O-H键断裂生成·SO5-和H+,能垒为9.0 kcal/mol。该材料可进一步应用于其他杂原子掺杂多孔碳包覆金属材料的设计和进一步有效的有机污染修复领域。
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