【摘 要】
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抗生素自发现以来,由于其既能促进农作物生长、又能抑制疾病,导致其在农畜业中和保证人类健康等方面的使用量不断地增加。人类对抗生素使用的不合理可能会对人类自己和赖以生存的生态系统造成威胁。因此,高效地去除水环境中的抗生素是当前学者们的研究热点。光催化氧化技术以其相较于传统工艺成本更低、操作更简单、更绿色环保等优势,为解决环境中的抗生素污染问题提供了一种更有优势的途径。在众多光催化剂中,NaTaO_3具
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抗生素自发现以来,由于其既能促进农作物生长、又能抑制疾病,导致其在农畜业中和保证人类健康等方面的使用量不断地增加。人类对抗生素使用的不合理可能会对人类自己和赖以生存的生态系统造成威胁。因此,高效地去除水环境中的抗生素是当前学者们的研究热点。光催化氧化技术以其相较于传统工艺成本更低、操作更简单、更绿色环保等优势,为解决环境中的抗生素污染问题提供了一种更有优势的途径。在众多光催化剂中,NaTaO3具有独特的ABO3的钙钛矿结构,其导带电位比氢还原电位要负,使得其电子具有很强的还原能力,因此在其光催化分解水制氢上有很大的优势。但其本身禁带宽度较大,电子空穴不易分离等问题使它在可见光领域的光催化研究受到限制。然而,它又具有很大程度的结构容忍性,可以与多种物质复合,形成具有多种材料的新型高活性光催化剂。本文主要针对NaTaO3在光催化领域内所存在的弊端,对纯相NaTaO3催化剂通过金属离子掺杂,p-n型异质结及Type II型异质结的构建三种方式进行改性,合成了Sr-NaTaO3、MoS2/NaTaO3、Bi4Ti3O12/NaTaO3三种复合光催化剂材料,同时采用多种表征方法(SEM、XRD、XPS、FT-IR和UV-vis)对材料的微观形貌、尺寸、晶型、化学元素及组成等方面进行了分析。并在氙灯为模拟太阳光的条件下,对不同复合比例的材料降解四环素溶液的效果进行了研究,并且对所制备得到的材料的光催化降解四环素的可能性机理进行了讨论分析。本文的主要研究内容如下:1、通过在NaTaO3的合成过程中加入硝酸锶作为Sr源制备得到了Sr-NaTaO3。根据UV-vis图谱及Tauc公式计算结果,在掺杂之后,样品的禁带宽度减小,并且光响应范围变宽。光催化性能测试表明当金属Sr含量达到50%时催化剂效率最高,是纯相NaTaO3的2.1倍。这种现象的原因是金属离子的引入使得光的吸收范围变宽,禁带宽度减小。2、采用水热法制备了p-n型MoS2/NaTaO3复合光催化剂,发现花球状的MoS2围绕在立方体NaTaO3周围,MoS2和NaTaO3之间存在着相互作用,而且复合材料对光吸收强度变强。光催化实验表明,MoS2/NaTaO3复合材料较强的的吸附能力和光降解能力,其中MoS2含量为90%时性能最好。造成其光催化性能提高的原因是:p-n型异质结的形成而产生的内建电场促进了光生电子和空穴的快速分离。3、采用溶剂热法,分别以硝酸铋(Bi(NO3)3·5H2O)和钛酸丁酯(C16H36O4Ti)作为铋源和钛源,制备了Type II异质结Bi4Ti3O12/NaTaO3复合光催化剂。XRD和XPS分析可知,两种物质均存在于复合材料中,且形成了异质结构。窄带隙Bi4Ti3O12的引入使得NaTaO3的光响应范围扩展到可见光区域,且对光的吸收强度增强。进一步的光催化性能试验证明,复合材料中以Bi4Ti3O12含量为50%时性能最强(87.8%),催化性能的提高是由于两相之间形成Type II型异质结结构,其在降低光生电子和空穴的复合机率方面更有效,并且在光照激发下产生的·O2-和·OH均可以分解四环素。
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