稀贵金属掺杂对过渡金属碳/氮化物薄膜的强韧化与摩擦学行为影响

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过渡金属碳化物(TMC)和氮化物(TMN)薄膜由于具有高硬度、高熔点、高耐磨、耐腐蚀、良好的热稳定性和化学稳定性等,一直以来被作为硬质保护薄膜材料广泛应用于航空航天、模具工业、切削刀具以及地质勘探等领域。随着机械加工制造技术的快速发展以及材料使用环境的复杂程度不断提高,对于过渡金属碳化物和氮化物薄膜材料的综合性能也提出了更高的要求,需进一步提高其硬度和韧性并改善其摩擦磨损性能。一般情况下,材料硬度的提高会在一定的程度上增加其脆性,削弱其韧性,亟待探索在过渡金属碳化物和氮化物薄膜中获得强韧化的方法。此外,开启摩擦过程中的摩擦化学反应在薄膜表面形成具有自润滑特性的转移膜是降低摩擦系数的重要手段。掺杂作为一种非常普遍的调控过渡金属碳化物和氮化物薄膜中电子结构和改善其性能的方法,而对于稀贵金属元素掺杂的作用机理尚未阐明。所以,本文利用磁控共溅射设备通过Au和Ce的掺杂,以实现过渡金属碳化物和氮化物薄膜的高硬度、高韧性、高耐磨和低摩擦为目的,对薄膜材料进行设计和制备,并对其微观结构、力学性能和摩擦磨损性能进行研究,得出以下结论:1.利用磁控溅射设备分别向TaC和TaN中掺入金属Au,制备了Ta-Au-C和Ta-Au-N薄膜材料,通过改变Au的含量研究其对TaC和TaN薄膜的微观结构、力学性能以及摩擦磨损性能的影响。(1)首先,对于Ta-Au-C薄膜,Au占据了Ta的位置形成置换固溶体。当Au的加入(R=0.03)使Ta-Au-C薄膜同时达到最大硬度值29.3 GPa和最好韧性,实现了强韧化,同时降低了摩擦系数并提高了其抗磨损能力。实验和理论计算都表明,TaC中Au掺杂可以有效调控其价电子浓度,进而改善薄膜材料的韧性。而摩擦系数的降低,主要来源于Ta-Au-C中置换的Au原子与C弱结合特征,其加速了TaC在摩擦过程中的摩擦氧化反应及C的释放,形成了润滑的C+TaO_x转移层。(2)而对于Ta-Au-N薄膜,掺杂Au以析出态纳米Au颗粒存在,形成了TaC/Au纳米复合结构;Au的加入严重阻碍了TaN晶粒的生长,使薄膜样品中的晶粒尺寸快速细化。在低含量Au掺杂时(R=0.03),薄膜晶粒尺寸约为21 nm时,达到了最大硬度27.7 GPa和改善的韧性,即实现了强韧化,此时薄膜在油介质环境中表现出最佳的耐磨性能和较低的摩擦系数。当Ta-Au-N纳米复合薄膜在以PAO10基础油为介质的摩擦实验过程中,表现出催化活性,碳元素被从润滑油中的烯烃分解出并形成非晶碳润滑转移层,实现在油介质环境下的低摩擦系数。2.通过向NbN薄膜中引入稀土元素Ce,研究不同Ce含量下Nb-Ce-N薄膜的微观结构、力学性能、摩擦学性能以及表面的亲疏水性。通过对Nb-Ce-N薄膜的微观结构进行表征,我们发现Nb-Ce-N薄膜中Ce原子占据Nb原子的位置而形成的置换固溶体。由于原子半径较大的Ce原子在Nb-Ce-N晶格中引起晶格畸变限制了位错运动使得薄膜材料的硬度得到提高。通过理论计算证实Ce原子的引入增加了NbN中的价电子浓度,使韧性得到改善。在R=0.02时,实现了强韧化,大幅改善了其抗磨损能力并降低了其摩擦系数。通过Ce掺杂获得的Nb-Ce-N薄膜在不牺牲甚至改善其力学强度的基础上,通过Ce诱导的表面自发氧化形成的氧化铈疏水基团,使水分子不容易在其表面形成氢键,进而实现了NbN薄膜表面从亲水到疏水的转变,开启了基于过渡族金属氮化物薄膜这种耐苛刻复杂环境的疏水表面调控的新途径。适当含量的稀土元素掺杂不仅可以提高薄膜材料的力学性能和耐磨性能,其调制的疏水特性也将极大地丰富其应用范围。
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