【摘 要】
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CO和CHNH直接合成氨基乙酸在合成化学、CO资源利用及环境保护方面具有重要的理论意义和应用价值.本论文将光催化技术应用于这一反应体系,设计并应用溶胶一凝胶法制备了金属修饰复合半导体系列材料Cu/FeO-TiO,采用DTA-TG、TPR、XRD、TEM、BET、IR、Raman、UV-vis和光催化反应等技术系统地考察了这些材料的化学组成、表面构造和能带结构及其对吸光性能、化学吸附性质和光催化反应
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CO<,2>和CH<,3>NH<,2>直接合成氨基乙酸在合成化学、CO<,2>资源利用及环境保护方面具有重要的理论意义和应用价值.本论文将光催化技术应用于这一反应体系,设计并应用溶胶一凝胶法制备了金属修饰复合半导体系列材料Cu/Fe<,2>O<,3>-TiO<,2>,采用DTA-TG、TPR、XRD、TEM、BET、IR、Raman、UV-vis和光催化反应等技术系统地考察了这些材料的化学组成、表面构造和能带结构及其对吸光性能、化学吸附性质和光催化反应性能的影响规律.
金属修饰复合半导体材料Cu/Fe<,2>O<,3>-TiO<,2>的比表面积大于80m<2>/g.其中,复合半导体Fe<,2>O<,3>-TiO<,2>的晶粒粒径小于10nm,Cu以金属状态高度分散于复合半导体表面.材料表面存在着金属位Cu,Lewis酸位Fe<3+>和Ti<4+>,Lewis碱位Fe-O<->、Fe-O-Ti和Ti-O-Ti键中的桥氧.
复合半导体Fe<,2>O<,3>-TiO<,2>在250～400nm内具有优异的吸光性能.负载金属Cu后,其对可见光吸收明显增强,400～1100nm处吸收率都在60﹪以上.CO<,2>在表面金属位Cu和Lewis酸位Ti<4+>的协同作用下,主要形成高活性的卧式吸附态Cu-C(O)O→Ti<4+>.CH<,3>NH<,2>主要以甲基上的H吸附在Lewis碱位Fe-O<->键的端氧上.
光催化性能的评价结果表明:复合半导体中Fe<,2>O<,3>的含量对其光催化反应性能有较大影响,组成为1﹪Cu/10﹪Fe<,2>O<,3>-TiO<,2>的材料性能最优.在主波长365nm、光强为0.65mw/cm<2>的紫外灯照射下及温度120℃、空速200h<-1>及原料摩尔比C02:CH3NH2=1:1的操作条件下,CH3NH2的转化率达到1.35﹪,NH<2>CH2COOH的选择性为92.0﹪.
根据实验研究结果,探讨了光催化CO<,2>和CH<,3>NH<,2>直接合成氨基乙酸的反应机理以及光催化过程中"光-表面-热"的协同效应.
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