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热电材料是一种能够实现热能和电能之间直接转换的功能材料,理想的热电材料不仅应有较高的热电优值ZT值,还应环境友好和成本低廉。Mg2Sn基热电材料因组成元素无毒、来源丰富及其独特的物理性质,是公认的中温域(400-800K)优秀的新型半导体热电材料。本论文针对Mg2(Si, Sn)基和Mg2(Ge, Sn)基热电材料的特点,系统研究了等化学计量制备、相结构及n型和p型掺杂优化,主要取得如下成果：通过经济简单的B203助熔剂法制备Mg2Si0.4Sn0.6热电材料,实验结果表明,适量的Mg过量有助于获得单相材料,其中Mg过量为4%的单相试样显示了最低的热导率和晶格热导率。B203助熔剂法制备得到不同Si/Sn比Mg2Si1-xSnx实验数据显示,其室温固溶间隙为0.2≤Sn≤0.45,不同于早期文献报道,这与材料制备方法和Mg过量都有关系。Mg2Si1-xSnx基热电材料在固溶间隙的边界处取得较好的热电性能,其中Mg2Si0.55Sn0.45获得此体系中的最低晶格热导率1.4W·m-1·K-1。钽管封装法可重复制备系列Mg2Ge1-xSnx单相材料,表明Mg2Ge1-xSnx体系不存在固溶间隙。Mg2Ge0.4Sn0.6的Seebeck系数易于在高温区由n型转变为p型说明其适合进行p型掺杂改性；Mg2Ge0.5Sn0.5具有最低的晶格热导率2.0W·m-1·K-1。B203助熔剂法制备的Mg2Si0.55-xSn0.45Sbx和Mg2Si0.6Sn0.4-xInx基热电材料均是n型传导。Sb掺杂试样热导率虽有所增加,但电学性能得到很大提高,所有掺杂试样的热电优值ZT值均有明显提高,在高温区达到最大值ZTmax=0.6。重复测试和退火试样电导率都降低,说明试样在测试和退火过程中可能存在Mg挥发,但退火试样Seebeck系数的提升使ZT值略有上升。与Sb掺杂试样不同,In掺杂试样热导率下降,电导率随掺杂量的增加而逐渐降低。钽管封装法制备得到的Ag掺杂Mg2-xSi0.5Sn0.5Agx和Mg2-xGe0.4Sn0.6Agx热电材料均成功转变为p型传导,并且电学性能得到明显的提高,同时因为Ag掺杂引起的缺陷散射作用增强,所有掺杂试样的热导率均下降。热电优值ZT值都得到明显的改善,其中Mg1.98Ge0.4Sn0.6Ag0.02在700K达到最大值ZT=max=0.4。