介电弹性体这种新型电活性高分子智能材料具有电致形变大、响应速度快、弹性高、质量轻和柔韧性好等优点,在航空航天、机械工程、生物医学等领域具有良好的应用前景。在几种关注度较高的介电弹性体材料当中,聚氨酯介电弹性体电场激励下的响应速度和回复速度快,具有相对较小的粘弹性应变响应滞后效应,可作为理想仿生柔性驱动器关键材料。但聚氨酯现有材料介电常数小、机电转换效率低,其电机械性能需要进一步改善。为了获得高电致形变值的聚氨酯介电弹性体材料,本论文分别从提高介电弹性体电机械性能的两大关键因素出发,一方面为了提高介电常数,基于逾渗理论,利用导电纳米填料在聚合物基复合材料中接近逾渗阈值能获取较高介电常数的方法,采用新型二维纳米石墨烯和表面功能化石墨烯材料作为导电填料来对聚氨酯介电弹性体进行功能改性;另一方面为了减小弹性模量,基于破坏和重建聚氨酯高分子结构中氢键结构,从而改变聚氨酯分子链运动与极化能力以致同时减小材料的模量并提高介电常数的方法,采用多元醇有机小分子对聚氨酯进行功能改性。最终本论文设计和制备了一系列功能改性的聚氨酯复合材料,对复合材料的微观结构、介电性能、机械性能和电致应变性能进行了详细研究,分析了基于该材料的圆膜型驱动单元的驱动行为和规律,探讨了不同改性方法对复合材料电机械性能以及柔性微驱动单元电致动过程的影响机制,为新型改性聚氨酯介电弹性体材料在变体微型无人机驱动系统上的应用提供技术参考。本论文主要的研究工作包括如下几个方面:1.以新型二维纳米材料石墨烯作为导电填料,对聚氨酯介电弹性体进行功能改性,在研究过程中发现石墨烯在聚氨酯基体中分散性差的缺点,造成聚氨酯复合材料中存在较多的孔洞和裂纹等微结构缺陷,从而容易产生介电损耗和增加电击穿风险。从改善石墨烯的表面浸润性的角度着手,通过溶剂热方法将纳米二氧化钛粒子均匀锚定在石墨烯片层表面,使得表面纳米二氧化钛修饰的石墨烯填料在聚氨酯中显示出良好的浸润性和相容性,从而改性聚氨酯复合材料具有显著提高的介电常数,减小的损耗模量以及增强的电击穿强度和提升的电致应变值,相同质量比例杂化填料改性聚氨酯复合材料的厚度方向最大电致应变值为石墨烯改性复合材料的1.8倍。2.从丰富石墨烯表面的有机官能团来强化石墨烯与聚氨酯基体的作用力的角度出发,分别采用原子转移自由基聚合法和超支化聚合法合成了在聚氨酯矩阵中分散性明显提高的聚甲基丙烯酸甲酯和超支化聚芳酰胺共价功能化石墨烯纳米材料。聚合物修饰层比刚性无机氧化钛粒子更具柔性,并且通过聚甲基丙烯酸甲酯分子结构里的大量酯键和超支化聚芳酰胺的大量酰胺基团,功能化石墨烯和聚氨酯基体之间产生增强作用力,使得填料与基体紧凑相容,进一步降低了复合材料微结构缺陷。聚甲基丙烯酸甲酯功能化石墨烯改性的聚氨酯复合材料在1000 V直流电场作用下厚度方向的电致应变均值为石墨烯改性复合材料的1.2倍;超支化聚芳酰胺功能化石墨烯改性的复合材料交变电场厚度方向最大电致应变值为单纯石墨烯改性复合材料的2.2倍。3.基于石墨烯-聚氨酯之间柔性界面修饰层的界面作用对电机械性能有显著影响的启发之下,分别从高介电常数和高电导率的柔性修饰材料着手,选取共轭有机半导体酞菁铜齐聚物、导电高分子聚乙撑二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸、聚苯胺和聚吡咯实现了与石墨烯的非共价组装,获得了新颖结构的非共价功能化石墨烯纳米材料。酞菁铜-石墨烯杂化填料在改性聚氨酯复合材料中呈现的界面耦合效应使填料实现了较好的协同作用,电致应变测试结果表明杂化填料改性聚氨酯材料的最大电致应变值是相同质量比例酞菁铜和石墨烯单组分填料改性复合材料的1.8倍和1.6倍;研究发现导电高分子修饰层对提高聚氨酯弹性体电致应变值效果显著,在38.5 MV/m电场强度下聚吡咯功能化石墨烯改性聚氨酯样品的最大电致应变值达到98%,而37.3 MV/m电场强度下聚苯胺功能化石墨烯改性聚氨酯材料的最大电致应变值为68%,分别是纯石墨烯改性聚氨酯的2.3和1.6倍;电镜表征结果显示具有不同微观形貌的导电高分子修饰层对改性聚氨酯材料的电机械性能有不同影响,具有“三明治”结构的聚乙撑二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸薄层均匀包覆的功能化石墨烯在聚氨酯中达到最大程度的分散,该纳米材料改性的聚氨酯样品呈现出超高介电性能和超高电致应变性能,在室温1k Hz下介电常数达350,是纯聚氨酯材料的88倍,是石墨烯改性聚氨酯的3倍,在32.2 MV/m电场强度下电致应变值达到164%,分别是纯聚氨酯和石墨烯改性复合材料的5.3和3.9倍。4.最后采用分子结构水平的改性方法,在介电弹性体中引入能与聚氨酯形成新的氢键结构的多元醇有机小分子,利用其产生的增塑效应有效减小了聚氨酯的弹性模量,同时有机小分子的引入破坏和重建了聚氨酯分子链间的氢键结构,提高了聚氨酯分子链的运动能力和极化能力,实现了减小弹性模量的同时还提高了介电常数。选取丙三醇、乙二醇和三甘醇三种多元醇作为对比功能改性聚氨酯材料,通过电机械性能测试结果表明,三种多元醇改性聚氨酯复合材料均具有比纯聚氨更高的电机械性能,其中50%-丙三醇/聚氨酯介电弹性体样品具有最优的综合电机械性能,其40 Hz下介电常数为32.71,拉伸模量为16.37 MPa,柔量达9.71×10^-5 1/Pa,电场强度37.4 MV/m下电致应变值为49.7%。