【摘 要】
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随着社会科技飞速发展,人们对电子产品的需求越来越大,因此,发展可持续的能源储存与转换器件显得尤为重要。过渡金属锰氧化物由于储量丰富、价格低廉、具有多重氧化态,通常表现出较好的电化学性能,引起了研究人员的广泛关注,在发展可持续的能源储存与转换技术中,已成为贵金属电化学材料的理想替代品。本论文选用简单的固相化学反应,通过添加不同的表面活性剂,制备了基于锰氧化物的形貌可控的二维电化学材料,并与其它非金属
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随着社会科技飞速发展,人们对电子产品的需求越来越大,因此,发展可持续的能源储存与转换器件显得尤为重要。过渡金属锰氧化物由于储量丰富、价格低廉、具有多重氧化态,通常表现出较好的电化学性能,引起了研究人员的广泛关注,在发展可持续的能源储存与转换技术中,已成为贵金属电化学材料的理想替代品。本论文选用简单的固相化学反应,通过添加不同的表面活性剂,制备了基于锰氧化物的形貌可控的二维电化学材料,并与其它非金属和金属元素复合来进一步提高其电化学性能。具体研究工作如下:（1）以价格低廉的乙酸锰和草酸为原料,采用简单的固相化学法先合成前驱体,再经热处理合成了MnO纳米粒子,通过调节煅烧温度可以改变MnO纳米粒子的粒径大小,该MnO纳米粒子具有较好的电催化氧还原性能（ORR）。（2）以聚乙二醇400为碳源、三聚氰胺为氮源,对MnO纳米粒子进行氮掺杂碳材料的复合研究。通过调节反应物比例、热处理温度和升温程序,获得了分散均匀的MnO/C-N纳米片。氮、碳的掺杂可以使得MnO纳米材料的形貌由纳米粒子转变为纳米片,而且使得其ORR电催化活性得到提高。（3）利用过渡金属Ni与MnO/C-N纳米片进行复合,通过调节固相合成条件,获得了棒状的Ni-MnO/C-N电催化材料,由于Ni与MnO间存在的相互作用使Ni-MnO/C-N电催化材料表现出超过商业Pt/C的电催化氧还原性能:具有较正的起始（0.98 V vs.RHE）和半波电势（0.81 V vs.RHE）以及较大的极限电流密度(6.39mA·cm-2),遵循4电子转移过程。（4）以不同锰盐为原料,采用固相化学反应制备了两种不同晶型的α-MnO2和δ-MnO2纳米粒子,由于前者的比表面积大于后者,所以α-MnO2纳米粒子作为电化学超级电容器活性材料时电容更大,在1 A·g-1电流密度下比电容为179.6F·g-1。（5）在固相合成α-MnO2的反应体系中添加不同表面活性剂,实现了MnO2纳米粒子的形貌转变,成为二维片状MnO2纳米材料,其中添加表面活性剂聚乙二醇4000可以成功制得由二维超薄纳米片组成的三维立体花球状的α-MnO2材料。相比于α-MnO2纳米粒子,花球状的α-MnO2具有更丰富的微孔结构,这有利于电解液中离子及电子的快速传输,表现出更好的电化学储能性能,在1 A·g-1电流密度下比电容为195.9 F·g-1。
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