【摘 要】
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随着经济的迅速发展,能源过度消耗伴随着环境污染等现象成为人类面临的巨大挑战之一。因此为了减缓资源危机和减弱环境污染,找到清洁、可循环的能源迫在眉睫。氢作为一种具备清洁低碳、应用面广、便与储存等优点的二次能源,引起了全球范围的高度关注。另外,为了降低生产成本,诸多科学家利用广泛的太阳能作为产氢的一次能源成为当下热门研究,其中使用半导体光催化材料裂解水生产出H_2是比较理想的办法之一。由于光催化剂作为
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随着经济的迅速发展,能源过度消耗伴随着环境污染等现象成为人类面临的巨大挑战之一。因此为了减缓资源危机和减弱环境污染,找到清洁、可循环的能源迫在眉睫。氢作为一种具备清洁低碳、应用面广、便与储存等优点的二次能源,引起了全球范围的高度关注。另外,为了降低生产成本,诸多科学家利用广泛的太阳能作为产氢的一次能源成为当下热门研究,其中使用半导体光催化材料裂解水生产出H2是比较理想的办法之一。由于光催化剂作为光裂解水制氢中的核心材料,因此人们不断探索更优质的光催化剂。在半导体光催化材料中,具备钙钛矿结构的NaTaO3由于其较高的稳定性和在紫外灯照射下优异的光催化活性引发各国学者的大量研究。而为了进一步提高NaTaO3催化剂的光解水活性,本文通过对NaTaO3掺杂La使其表面形成具有序阶梯结构的颗粒粉末。不过,传统的粉末光催化剂有如下几点不足:首先,在光解水实验中,需将催化剂(粉末状)添加到溶液里,这使得粉末光催化材料散布在液体中,不方便回收再次利用;其次,光催化分解水过程中产生的是氢气和氧气的混合气体,很难单独分离出两种物质;最后,在反应过程中产氢位和产氧位同时在催化剂表面,并且距离很近,这就使得载流子的复合率较高,进而降低了产氢效率。因此为避免传统粉末光催化颗粒的不足,本文在Ti箔基底上制备了薄膜状Ti/NaTaO3:La光催化剂,此膜状催化剂方便回收循环使用,大大降低了对环境的污染,且使氢气和氧气分别在薄膜两侧产生。为提升薄膜Ti/NaTaO3:La光催化剂的效率,形成TiO2纳米管阵列/n型TiO2纳米颗粒膜/p型NiO薄膜/NaTaO3:La颗粒薄膜所构成的复合薄膜Ti/TNT/N-P/NaTaO3:La光催化剂,并优化复合薄膜光催化剂的界面。具体的研究内容如下:(1)采用Ta2O5,Na2CO3和La2O3为原始材料,通过高温固相反应制备粉末状NaTaO3:La光催化剂。然后选择Ti箔片为基底通过丝网印刷技术制备膜状Ti/NaTaO3:La样品,并探讨退火温度的差异对其活性的影响。光裂解水实验反应中光源为300 W高压汞灯,测试条件为NaOH水溶液并且pH值等于13。测试结果表明随着退火温度的增高,膜状Ti/NaTaO3:La光催化剂的光解水效率呈先增大后减小的规律,当退火条件为400 oC时产生的H2和O2量最多,达到156μmol/4 h,表明退火条件对样品的效率有影响。(2)在Ti基底表面,制备TiO2纳米管阵列作为电子传输层(TNT),并在其上旋涂NiO薄膜作为p型材料(P)。为提高薄膜界面质量,在TiO2纳米管阵列表面通过浸渍提拉溶胶凝胶的办法形成同种锐钛矿型TiO2薄膜作为n型材料(N),构成了具有较大异质结区域的p-n结。最后,丝网印刷NaTaO3:La光催化剂层,经400 oC退火得到复合膜状Ti/TNT/N-P/NaTaO3:La光催化剂。并分别探究电子传输层和n型层,显示当退火条件为450 oC时,形成的TiO2纳米管最有利于电子纵向运输;当形成4层TiO2纳米晶薄膜时,表面平坦均匀、致密且几乎无孔洞存在,有利于和p型层紧密结合形成更优质的p-n结,此时复合薄膜Ti/TNT/N-P/NaTaO3:La光催化剂,产气量高达348μmol/4 h。另外同Ti/NaTaO3:La光催化剂相比,Ti/TNT/N-P/NaTaO3:La薄膜光催化剂性能显著优于前者。这归因于光照下Ti/TNT/N-P/NaTaO3:La薄膜光催化剂中的p-n结所产生的内建电场能使更多的光生电子用于产氢。同时薄膜光催化剂可以在Ti箔两侧分别产生氢气和氧气,克服了传统粉末光催化剂所存在的部分缺点。该型光催化剂将在高效光解水制氢方面有很好的应用前景。
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