【摘 要】
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社会生活日新月异的变化离不开能源的巨大贡献。然而,不可再生能源的日渐枯竭及其引发的环境问题,已成为人们迫切需要面对并亟待解决的问题。因此,探索开发低耗高效、安全环保的新能源技术已迫在眉睫。燃料电池因自身优势显著而进入人们视野,成为新能源技术研究的热门领域。阴极的氧还原反应（ORR）因其极为缓慢的动力学过程成为燃料电池发展的主要制约因素,负载催化剂是解决这一问题的最佳办法。迄今为止,铂（Pt）及其复
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社会生活日新月异的变化离不开能源的巨大贡献。然而,不可再生能源的日渐枯竭及其引发的环境问题,已成为人们迫切需要面对并亟待解决的问题。因此,探索开发低耗高效、安全环保的新能源技术已迫在眉睫。燃料电池因自身优势显著而进入人们视野,成为新能源技术研究的热门领域。阴极的氧还原反应（ORR）因其极为缓慢的动力学过程成为燃料电池发展的主要制约因素,负载催化剂是解决这一问题的最佳办法。迄今为止,铂（Pt）及其复合材料是作用于ORR催化最优异的催化剂。但因铂的低丰度与高成本,极大限制了其广泛应用。基于此,非贵金属催化剂引起了人们的极大兴趣。其中,非金属碳基催化剂因其成本低、来源广、稳定性强,对酸/碱/甲醇等均具有良好的耐受性等优势而被广泛关注。但因为原始碳材料是化学惰性的,催化活性很差,所以必须对其进行改性以改善其电催化性能。在本文中,我们采取自下而上的模板参与策略,通过溶剂热反应等一系列方法,制备出口红式中空介孔氮掺杂碳（HNC-1000）材料并对其结构及ORR反应活性进行研究。探究了热回流、溶剂热反应等方法,以及反应温度,反应时间,原料比例等条件对ZnO颗粒,ZnO(@ZIF-8核壳颗粒以及目标催化剂HNC-1000结构和形貌的影响。场发射扫描电镜及透射电镜的结果表明,前体ZnO颗粒、中间体ZnO@ZIF-8核壳颗粒及目标HNC-1000颗粒均良好保持了口红式形貌,且HNC-1000为中空氮碳材料。比表面积及孔径分析表明,合成的HNC-1000具有极为丰富的介孔结构,属于介孔材料。X射线光电子能谱的结果表明,催化剂HNC-1000内部的氮以吡啶氮与石墨氮为主。与以ZIF-8为前驱体无模板法制备的NC-1000结构对比表明,HNC-1000的口红式中空形貌、介孔结构归因于模板及制备方法的影响。在ORR活性方面,制备的HNC-1000催化性能出色:起始电位Eo和半波电位E1/2分别为0.98 V、0.85 V,极限扩散电流密度JL为5.51 mA cm-2,其性能非常接近商业Pt/C催化剂,远高于无模板法制备的NC-1000催化剂。同时,HNC-1000还具有很高的稳定性和优异的甲醇耐受性,远远优于商业Pt/C催化剂。HNC-1000所具有的优异性能与其独特的形貌结构及成分组成密切相关。
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