二维过渡金属硫族化合物（如MoTe₂）的可控相变为新型器件的制备和应用提供了巨大的可能性。目前MoTe₂薄膜的相变调控主要通过激光辐照、机械应变或控制合成中前驱体源材料等方法,相变调控仍然局限于表面小面积局部区域或实现某种特定晶相,如何实现简单、可调、可逆连续相变的大面积少层MoTe₂薄膜可控合成及理解相应相变机制仍然是目前的研究热点及难点。本课题围绕大面积、高质量、晶相可控的少层二碲化钼薄膜化学气相合成这一目标,成功合成了四种均匀的分别以半金属性1T′相为主的混合相、半导性100%2H相、以半导性2H相为主的混合相以及100%半金属性1T′-MoTe₂薄膜。系统研究了合成过程中通过碲化速率调控MoTe₂薄膜的半金属相-半导相-半金属相的相变演化过程,并对相应演变机理进行了分析和解释,探究了生长条件与薄膜相变、厚度、结构、组分、结晶情况以及电学性质关系。实验证实,通过化学反应过程中载气流速、反应温度控制碲化速率,可以有效调控MoTe₂薄膜晶相,特别是,100%2H-MoTe₂薄膜需要对碲化速率进行精确控制,相反在较高的碲化速率条件下,可以稳定获得100%1T′-MoTe₂薄膜。此外,实验证实MoTe₂薄膜的半金属-半导性-半金属的相变演化过程具有空间分布均匀性,从而显著区别于之前报道的明显相分离性特点。在少层MoTe₂薄膜的相可控化学气相合成基础上,进一步对MoTe₂薄膜的氧化动力学及量子输运性质进行了系统研究。试验证实,MoTe₂薄膜氧化具有非平衡性特点,表面氧化物层MoO_3-x（x≤3）/TeO₂具有厚度不均匀性。此外,拉曼光谱、光电子能谱表明,除了相应MoO_3-x（x≤3）/TeO₂氧化物产物外,氧化反应同样生成金属性Te团簇,团簇生成依赖于碲化温度、表面钝化质量以及结构多态性。量子输运研究表明,原始1T′-MoTe₂薄膜具有明显的半导性输运特性,表面氧化层显著影响MoTe₂薄膜的输运特性。氧化处理后的1T′-MoTe₂薄膜在高温时首先显示半导性输运特性,中温区则显示明显的绝缘-金属转变（IMT）特性,极低温下又转变为绝缘特性。此外,我们发现表面氧化可以大大提高MoTe₂薄膜导电性。