【摘 要】
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大气污染物中含氯挥发性有机化合物（Cl-VOCs）具有高毒性且难以分解,引起了研究人员的广泛关注。低温下（x-Ce O2、OMS-X、Ru/OMS-X等锰基催化剂,以期实现低温下o-DCB稳定高效的分解。研究主要包括以下内容:1.使用多孔硅KIT-6为硬模板制备了一系列三维有序介孔铈锰双金属氧化物催化剂Mn Ox-Ce O2（记为Ce Mnx,x为锰相对于铈的百分含量）,并采用BET、XRD、拉曼
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大气污染物中含氯挥发性有机化合物（Cl-VOCs）具有高毒性且难以分解,引起了研究人员的广泛关注。低温下（<500℃）的催化反应中催化剂容易氯中毒而失活,因此开发低温下具有高活性和稳定性的催化剂仍然是一个巨大的挑战。氧化锰作为环境友好型材料,具有多种氧化态、丰富的氧空位和较高的储氧能力,被广泛认为是催化氧化有机污染物最有效的过渡金属氧化物之一。锰基催化剂的催化活性不仅取决于化学成分,还取决于形貌、尺寸及合成方法,催化剂的形貌与粒径、比表面积、表面缺陷及暴露晶面等性质紧密相关。本课题以邻–二氯苯（o-DCB）为模型分子,设计了Mn Ox-Ce O2、OMS-X、Ru/OMS-X等锰基催化剂,以期实现低温下o-DCB稳定高效的分解。研究主要包括以下内容:1.使用多孔硅KIT-6为硬模板制备了一系列三维有序介孔铈锰双金属氧化物催化剂Mn Ox-Ce O2（记为Ce Mnx,x为锰相对于铈的百分含量）,并采用BET、XRD、拉曼、SEM、TEM、XPS、TGA、H2-TPR、NH3-TPD和O2-TPD等手段对催化剂进行了表征。Ce Mn30具有高度有序的介孔结构和较大的比表面积,其中Ce Mn Ox固溶体的形成增加了催化剂的Ce3+、酸性位点、氧空位和活性氧含量,进而提高了Ce Mn30的催化活性。370℃时Ce Mn30催化o-DCB燃烧反应的转化率为95%,在稳定性测试的连续反应中该转化率可以保持1600分钟以上。Ce Mn30的失活是产物中的无机氯物种吸附在催化剂表面活性位点上引起的,通过在空气中简单的煅烧处理可以去除大部分无机氯物种。Ce Mn30具有良好的抗水性和高反应空速下较好的反应活性,然而Ce Mnx催化剂的热稳定性较差。2.隐钾锰矿型氧化锰（OMS-2）因其优异的热稳定性和表面晶格氧的高反应活性被广泛应用于多种催化反应中。通过回流法我们制备了具有开放式一维隧道结构的隐钾锰矿型氧化锰催化剂OMS-X（X代表催化剂的制备温度）,并探究了其对o-DCB燃烧反应的催化性能。TGA分析表明OMS-110具有极佳的热稳定性,在空气中加热到800℃催化剂结构保持不变。110℃为最佳的制备温度,可获得纯净均一的棒状隐钾锰矿,而OMS-70和OMS-140样品中有少量氧化锰晶型伴随着隐钾锰矿生成。OMS-110具有最好的催化活性,348℃时o-DCB的转化率为90%,在该温度下的的连续反应中,o-DCB约90%的转化率可以保持100小时以上。OMS-110优异的催化性能与其纯净的隐钾锰矿相、均一的棒状结构、良好的热稳定性及活跃的表面晶格氧有关。OMS-110可大规模生产,制备方法简单、经济,然而工业中Cl-VOCs的排放通常伴随着水,较差的抗水性能限制了OMS-2在Cl-VOCs催化燃烧反应中的应用,因此改性OMS-2催化剂来提高其抗水性能是必要的。3.通过负载Ru对OMS-2进行改性,大大提高了OMS-2的抗水性能和催化活性。负载钌的过程中弱酸性Ru Cl3溶液对OMS-2表面的刻蚀作用增加了催化剂的表面缺陷位,降低了Mn-O键力常数并增强了催化剂的氧化还原能力。弱酸性Ru Cl3溶液对不同结晶度的OMS-2催化剂表面蚀刻程度不同。Ru/OMS-110表现出最佳的催化活性,在285℃持续反应100小时,o-DCB的转化率维持在90%左右。进料中加入10%的水蒸气后,o-DCB的完全转化温度几乎不变,说明负载Ru后催化剂的抗水性能大大提高。对反应后催化剂的表征结果表明,催化剂优异的催化性能与其稳定的结构、表面吸附氧对晶格氧的快速补充效应和Ru O2促进的优异氧化还原性能有关。
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