全氟和多氟化合物在渤海湾近岸海域的空间分布及在生物营养级中传递行为的研究

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全氟和多氟化合物(Per-and polyfluoroalkyl substances,PFAS)是一种新型的含氟持久性有机污染物,可以在多种环境介质中持久稳定存在。PFAS会对水生生物造成不同程度的毒性作用,也会随食物链和食物网富集至很高浓度,对生态安全和人体健康行成潜在的威胁。环渤海经济圈是中国人类活动最为密集的地区之一,且渤海湾属于半封闭海湾,自净能力有限,对环境变化敏感。本文以渤海湾近岸海域作为研究主体,依托固相萃取(SPE)前处理方法和高效液相色谱质谱联用仪(HPLC-MS/MS)技术研究PFAS在水、沉积物和悬浮颗粒物(SPM)复杂环境介质和典型生物体中的污染现状、分配行为并利用PMF模型对其来源进行分析。具体结论如下:(1)PFAS在海水、表层沉积物和悬浮颗粒物中的浓度范围分别为20.5~684ng/L,2.69~25.0 ng/g dw和4.39~527 ng/g dw。其中,全氟辛酸(PFOA)是主要污染物,其在三种环境介质中的平均浓度分别为105 ng/L,2.69 ng/g dw和24.3ng/g dw。四种新型PFAS普遍被检出,其中6:2 Cl-PFESA是主要污染物。(2)在海水-悬浮颗粒物系统和海水-表层沉积物系统中的平均log K_d值分别为1.56~3.57和0.72~2.95。长链PFAS更倾向于分布在表层沉积物和悬浮颗粒物中。基于PMF模型的源解析发现,侵蚀抑制剂工厂,水成膜泡沫工厂,金属电镀厂等是渤海湾近岸海域中PFAS的主要来源。(3)PFAS在渤海海洋生物中∑PFAS的浓度范围为34.0~177 ng/g dw。其中浓度最高的物种是三疣梭子蟹(Portunus trituberculatus)。PFHxA,PFOS和PFOA是主要污染物,平均浓度分别为24.6,22.2和19.1 ng/g dw。6:2 Cl-PFESA和8:2Cl-PFESA在渤海海洋生物中浓度分别为0.54~13.8 ng/g dw和0.03~0.93 ng/g dw,其污染情况存在上升趋势。(4)PFAS在渤海海洋生物中的生物富集效应和营养级传递效应:PFOA和PFOS的log BAF值范围分别为1.51~3.77和2.44~3.91,并发现长链PFAS比短链PFAS的生物富集能力强,PFOS的生物富集效应比Cl-PFESAs强。仅发现PFOS、6:2 Cl-PFESA和8:2 Cl-PFESA与营养级水平具有显著正相关关系(P<0.05),其TMF值分别为3.35,4.92和2.92。
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