高熵过渡金属碳化物陶瓷材料研究

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过渡金属碳化物具有超高硬度、低热导和抗腐蚀等优异的理化性能,在航空航天、核能和高速切削加工等极端环境有着广阔的应用前景。然而,随着航空航天、国防军工等国家重大战略对过渡金属碳化物材料性能要求的不断提高,传统过渡金属碳化物陶瓷材料已经无法满足使用需求。为发展可应用于未来极端服役环境下的新型过渡金属碳化物陶瓷材料,本文借鉴高熵合金设计思想,在国际上率先开展了高熵过渡金属碳化物陶瓷材料系统而深入的研究。采用第一性原理计算的基础上对系列高熵过渡金属碳化物体系形成可能性进行理论分析,且设计并采用热压烧结技术制备了系列高熵过渡金属碳化物,系统表征了材料的相组成、显微结构以及元素均匀性,深入研究了材料的力学性能、热物理性能以及抗氧化行为,揭示了材料的热传导机制、强韧化机制以及抗氧化机理,主要研究内容与结果如下:在结合第一性原理计算对五主元(Hf0.2Zr0.2Ta0.2Nb0.2Ti0.2)C(HEC-1)体系进行形成可能性理论分析的基础上,采用热压烧结技术(2073 K、30 MPa)成功制备了新型单相岩盐结构HEC-1陶瓷。理论分析结果表明,HEC-1体系的混合焓为-0.869±0.29 k J/mol,HEC-1体系的混合熵为0.805 R,而该体系的晶格尺寸差异因子为2.98%,说明HEC-1高熵体系陶瓷的形成可能性较大。实验结果表明,制得HEC-1具有单相岩盐结构,具有从微米尺度到纳米尺度的元素分布均匀性;由于固溶强化效应,HEC-1具有较大的硬度(40.6±0.6 GPa)及弹性模量(518±10 GPa);且HEC-1继承了过渡金属碳化物的脆性,断裂韧性为3.0±0.2 MPa×m1/2。此外,深入研究了HEC-1在1073~1773 K空气中的氧化行为,其氧化过程为增重过程,其氧化动力学遵循抛物线定律,且氧化速率由氧气在氧化层中的扩散速度控制。通过借鉴高熵合金通过调控合金成分以获得高性能高熵合金的思想,调控元素组成设计了四组分的(Zr0.25Nb0.25Ti0.25V0.25)C(HEC-2)高熵碳化物陶瓷。在结合第一性原理计算进行形成可能性理论分析的基础上,采用热压烧结技术(2373 K、30 MPa)制备HEC-2。理论分析结果表明,HEC-2体系的混合焓为5.526 k J/mol,HEC-2体系的混合熵为0.693 R,而该体系的晶格尺寸差异因子为4.59%,说明HEC-2体系陶瓷的形成可能性较大。实验结果表明,制得HEC-2陶瓷具有单相岩盐结构,具有从微米尺度到纳米尺度的元素分布均匀性;在HEC-2断面能观察到纳米片结构的存在,且纳米片与陶瓷基底元素组成一致;由于HEC-2陶瓷中固溶效应、纳米片及气孔的存在,与各单主元体系相比,HEC-2展现出较低的室温热导率(15.3±0.3 W/(m×K));由于固溶强化效应、纳米片拔出及裂纹偏转效应的存在,HEC-2的综合力学性能优异,它们的纳米硬度(30.3±0.7 GPa)、弹性模量(460.4±19.2 GPa)以及断裂韧性(4.7±0.5 MPa×m1/2)均高于单主元过渡金属碳化物。为了进一步提升高熵碳化物陶瓷体系的构型熵,本工作通过增加阴离子主元数提高阴离子亚晶格的无序度,设计了阴离子掺杂高熵碳化物陶瓷(Hf0.2Zr0.2Ta0.2Nb0.2Ti0.2)N0.5C0.5(HENC-1)。在结合形成可能性理论分析的基础上,采用热压烧结技术在较低的温度下(1773 K、30 MPa)制备HENC-1。结合第一性原理计算对比HENC-1、(Hf0.2Zr0.2Ta0.2Nb0.2Ti0.2)N(HEN-1)和HEC-1体系的自由能,由于构型熵(?"#$%=1.151 R)的贡献,在600 K以上HENC-1为上述三体系中最稳定的体系。实验结果表明,制得HENC-1陶瓷为单相岩盐相,具有从微米到纳米尺度的元素分布均匀性;由于HENC-1中质量波动、晶格畸变和高构型熵导致的细化晶粒的存在,HENC-1具有上述三体系中最高的硬度(33.4±0.5 GPa)和模量(429 GPa);由于固溶效应的存在,在300~800 K之间HENC-1的热导率较之“混合法则”更低。该研究丰富了高熵陶瓷的种类,而且为开拓具有多主元阴阳离子结构的高熵陶瓷材料提供了参考。
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