直接甲醇燃料电池阳极催化剂研究

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直接甲醇燃料电池(DMFC)具有燃料易运输与存储、重量轻、体积小、结构简单、能量效率高等优点,在手提电源、电动汽车等领域具有广阔的发展前景。然而甲醇在阳极上的氧化速率缓慢及甲醇渗透等问题是用于大功率、高容量电池上的两大技术难题。本论文针对甲醇氧化速率的问题,着重研究高效阳极催化剂及其载体的制备和影响催化性能的各种因素。在阳极催化剂研制方面的主要成果为:(1)首次采用反胶束法制备出Pt/C催化剂,通过调节水与表面活性剂的比例,成功控制了Pt颗粒尺寸;(2)首次采用反胶束法制备出Pt-Ru/C催化剂,在氧化电流为150 mA/mg (Pt)下,测得其电极电势为0.55 V,比Pt-Ru/Vulcan XC-72电极电势低70 mV。表明用新方法制备的催化剂可明显改善催化活性。在载体研制和机理研究方面的主要成果为:(1)首次采用微米级中间相碳微球(MCMB)作为催化剂的载体,考察了载体预处理对催化剂活性的影响。结果表明,经KOH溶液预处理的中间相碳微球用作载体时制备的Pt/MCMB催化剂呈现出高催化活性。在氧化电流为60 mA下,测得其电极电势为0.47 V,比Pt/Vulcan XC-72电极电势低20 mV;(2)制备出Pt-Ru/MCMB催化剂并进行半电池测试,在300 mA cm-2/90oC下,测得电极电势为0.41V,比Pt-Ru/Vulcan XC-72电极电势低0.17 V;(3)系统考察了电池温度、催化剂层中Nafion含量和MEA热压压力等因素对电池性能的影响,Cl-和F-浓度对甲醇电氧化的影响,以及甲醇电氧化中间产物在UPD区的稳定性,并对有关机理提出了合理的解释。以上结果对直接甲醇燃料电池的研究有重要的指导意义。所提出的反胶束法催化剂制备工艺以及MCMB新型载体具有直接的开发应用价值,并为甲醇电氧化催化剂的改进和研制提供了新的方案。
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