【摘 要】
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半导体光催化剂在可见光下可以催化水分解产生氢气,能够将低能量密度的太阳能转化为高能量密度的氢能,这被认为是解决能源危机的一种有效途径,因此开发一种高效、稳定且低成本的光催化剂的光催化技术最核心的问题。石墨相氮化碳（g-C3N4）由于具有可见光响应、出色的稳定性、丰富的活性位点以及较低的制备成本等优点,使得其在光催化领域得到了广泛的应用。然而,普通的g-C3N4却存在光生载流子复合严重、可见光光谱吸
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半导体光催化剂在可见光下可以催化水分解产生氢气,能够将低能量密度的太阳能转化为高能量密度的氢能,这被认为是解决能源危机的一种有效途径,因此开发一种高效、稳定且低成本的光催化剂的光催化技术最核心的问题。石墨相氮化碳（g-C3N4）由于具有可见光响应、出色的稳定性、丰富的活性位点以及较低的制备成本等优点,使得其在光催化领域得到了广泛的应用。然而,普通的g-C3N4却存在光生载流子复合严重、可见光光谱吸收范围小、光催化活性较低等缺点,使得g-C3N4的应用受限。通过掺杂和半导体复合等手段均可以在一定程度上提高其光催化活性。本论文致力于使用廉价易得的改性材料,采用较为简便的方法对g-C3N4进行改性,以此来提高g-C3N4光催化剂的电荷分离传输效率,抑制光生载流子的复合,扩大光响应范围。制备了一种具有高效制氢性能的g-C3N4基光催化材料,主要研究内容如下:1.选用乙酰丙酮作为改性剂制备了g-C3N4前驱体,然后在马弗炉中直接煅烧得到乙酰丙酮改性的g-C3N4。研究发现,采用乙酰丙酮改性前驱体后,得到的g-C3N4的光吸收性能增强,催化剂的带隙值减小。这使得光生载流子的复合效率降低,催化剂性能得到提升。并且通过光催化产氢实验评估了催化剂的光催化性能,结果表明最优样品的光催化制氢效率可达199.84μmol g-1h-1,是未改性g-C3N4的1.85倍。2.利用直接煅烧三聚氰胺的方法制备了g-C3N4,然后将Fe掺杂到g-C3N4中,并进行了二次煅烧。得到的g-C3N4比表面积大幅提升,最高可达到117.37 m~2g-1,约是未改性g-C3N4(34.45 m~2g-1)的3.4倍。堆叠严重的情况得到改善,能带结构被改变。g-C3N4中光生电子和空穴的分离效率增加。催化剂在可见光下的光催化产氢速率高达385.44μmol g-1 h-1,约是未改性g-C3N4的3.2倍,并提出了光催化产氢的机理。
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