(Li,Fe)OHFeSe/S和SnSe2的物性调控和相变研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lanmei01
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如何调控材料的关联有序电子态一直是凝聚态物理领域的热点问题之一,诸多的新奇物相通过化学掺杂或者施加高压的方式得以发现。超导电性作为其中的重要分支,自发现以来便因其丰富的物理性质和广阔的应用前景得到了广泛关注。载流子浓度大小作为影响材料物性的关键因素,在超导研究领域扮演着重要角色。通过控制载流子浓度大小等方式来调控材料的超导电性及其他相关物性对于理解超导机理和发展器件应用都意义非凡。在本论文中,我们首先利用固态离子导体场效应管技术在(Li,Fe)OHFeSe薄层样品中实现了电场调控的高温超导体-铁磁绝缘体可逆相变。然后,借助同样的实验技术又进一步在其姊妹材料(Li,Fe)OHFeS薄层样品中实现了栅压诱导的超导相和磁有序相间的相互演变。两者的物性调控均是通过对材料注入锂离子获得新的亚稳相来实现的,彰显了固态离子导体场效应管技术在探索新奇物相方面的卓越能力。最后,采用电化学有机离子插层手段,我们首次合成了(TBA)xSnSe2和(CTA)xSnSe2超导样品,并对其准二维超导电性进行了系统研究。有机离子插层技术在实现对母体材料电荷掺杂的同时可以改变其层间耦合,是调控层状材料物理性质便捷有效的手段。以上工作均实现了对材料的超导电性及相关物性的有效调控,为层状材料的物性操纵及相变研究提供了新思路。本论文共分为以下四章:1.绪论本章分三个部分对本论文的研究背景进行阐述。第一部分首先回顾了超导电性的发展历程,然后对两类高温超导体的基本性质进行了简单介绍,最后专门阐述了二维超导的研究历史和相关性质。第二部分对本论文主要涉及的场效应管调控技术和电化学插层方法的相关原理及其应用进行了扼要讲解。第三部分对本论文的主要研究对象(Li,Fe)OHFeSe,(Li,Fe)OHFeS和SnSe2的物理性质和相关的研究工作进行了简单介绍。2.(Li,Fe)OHFeSe薄层样品中电场调控的高温超导体-铁磁绝缘体相变我们通过固态离子导体场效应管技术成功调控了(Li,Fe)OHFeSe薄层样品的物理性质。在电场的调控下,我们在(Li,Fe)OHFeSe基固态离子导体场效应管器件中观察到了从高温超导体到铁磁绝缘体的可逆相变。通过施加电场往样品内部注入锂离子,我们获得了超导转变温度Tc随门电压Vg依赖的圆拱形超导相图。随着门电压的升高,样品的Tc先升高,后降低,最佳超导时Tc为43K。进一步施加电压,系统进入绝缘态,并且表现出铁磁性。铁磁态的起源可以归结于锂离子注入后取代了(Li,Fe)OH层的Fe,被排挤出的Fe游离到层间的间隙位置,最终形成长程有序态,表现出铁磁性。这个工作不仅为理解铁基超导体系中的超导相与铁磁性的相互关系提供了绝佳平台,并且彰显了固态锂离子导体基场效应管在非传统超导体系中调控物性的卓越能力。3.(Li,Fe)OHFeS薄层样品中栅压调控的超导相和磁有序相演变在本研究中,我们利用固态离子导体场效应管将锂离子注入到(Li,Fe)OHFeS薄层样品内部,研究了锂离子注入诱导的电学性质、磁学性质和结构性质的改变。通过施加门电压,初始(Li,Fe)OHFeS样品的Tc被逐渐压制,直至超导电性消失。当超导电性完全消失后,样品开始表现出软铁磁性。进一步施加电压,软铁磁相逐渐向硬铁磁相演化。在整个调控过程中,锂离子持续注入,在改变载流子浓度大小的同时也影响了层间间隙铁离子的多少,两者的综合作用导致磁性的Fe离子之间相互作用的改变,并最终决定了磁状态的演化。我们的发现不仅为利用固态离子导体场效应管技术调控物质的电学和磁学性质提供方向,并且为多功能器件应用提供了新平台。4.电化学插层的SnSe2样品中的准二维超导电性我们通过有机离子插层的方式,首次合成了具有更大层间距的SnSe2超导样品,(TBA)xSnSe2和(CTA)xSnSe2。通过插入较大尺寸的有机离子,SnSe2的层间距从6.12A被扩大到18.62A和14.74A,并且分别具有6.4K和7.1K的超导电性。通过不同方向磁化率的表征发现两个样品的超导电性均表现出非常强的各向异性。进一步对(CTA)x SnSe2样品的多种输运性质进行表征,例如各向异性电阻、磁阻的转角测量以及BKT相变的研究,发现此处的超导电性具有明显的二维特征。最后,通过分析该体系多种插层样品Tc与层间距d的关系,我们在此材料体系中首次发现了超导转变温度Tc与层间距d圆拱形的依赖关系,暗示着背后可能存在某种非传统的物理机制。我们的工作充分表明有机离子插层技术可以有效调控材料的层间耦合,为在其他层状材料中探索低维物理特性提供了借鉴思路。
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