随着柔性电子器件的迅速发展,要求开发与之匹配的柔性储能系统。柔性超级电容器,由于其寿命长、无污染、安全无风险以及机械性能好等优点,是未来柔性储能系统中重要的一部分。本论文介绍了当今超级电容器的研究进展,综述了柔性基底和电极材料的研究现状。围绕高性能的柔性超级电容器材料与器件,本论文在复合材料制备、电极结构设计和器件组装等方面开展了系列研究工作。针对机械变形过程中活性材料脱落的现象,采用原位生长与煅烧的方式,增强活性材料与基底的结合力。通过均相的碳掺杂,提高材料的电导率和电化学稳定性。本文设计了新型线状柔性电极结构,并结合安全无毒的封装材料制备了线状柔性超级电容器,能够抵御变形引起的结构和功能失效。通过激光直写技术加工聚酰亚胺（PI）薄膜,制备石墨烯/金属氧化物复合材料,发展简单易操作、高效率以及环境友好的柔性微电容器制备与封装工艺。主要的研究内容与结论如下:（1）均相的碳掺杂,能够有效抑制电极材料在充放电过程中的体积效应,实现优异的电化学稳定性。本文采用MOF-5作为前驱体,经煅烧制备了微小晶粒组成的棒状碳复合Co3O4阵列,这种结构增强了电解液与电极材料之间的浸润具有增强的电解质离子通道和减小的离子扩散距离,使材料展现出优异的电荷存储能力。对电化学动力学和储能机理的研究表明,随着扫描速率的增加,双电层电容（EDLCs）的贡献逐渐增强。电流密度1 m A/cm~2条件下,材料的电容值被计算为3.17 F/cm~2。更重要的是,50 m V/s的扫描速率下,经过20000次的寿命循环测试后其电容保持为初始值的96.7%。此外,组装的对称固态超级电容器具有一定的柔性和较宽的工作电压范围,同时实现高功率和高能量的输出。（2）碳纤维布（CC）的导电性较好、机械柔性好,是理想的柔性超级电容器基底。相比于Co元素,Mn元素在地壳中的存量更丰富,价格更低。通过电沉积的方式在CC表面生长了Mn3O4与聚吡咯（PPy）,经过煅烧后得到Mn3O4@CC纳米线电极,每平方厘米电极的电化学面积高达为2187 cm~2。在0.5 m A/cm~2条件下,Mn3O4@CC电极的面积电容值达1094.1 m F/cm~2。由于S相对于O具有更强的电负性,其金属化合物的电活性更高,采用水热硫化法制备了星状的Mn S,增强了电极材料的电荷存储能力。在1 m A/cm~2条件下,其面积电容值高达2171.8mF/cm~2,而在高电流密度8 mA/cm~2下时,仍保持了608.8 m F/cm~2。组装的对称固态超级电容器能在弯曲情况下正常工作,且性能不会衰减,显示了优异的机械柔性。（3）线状电子器件具有超薄、重量轻、柔韧性强等显著优点,可承受严重的机械变形。更重要的是,线状的电容器可以很容易地通过传统编织技术集成到纺织品和布料上。因此,本文制备了三种线状的柔性电极,分别是来源于聚吡咯（PPy）碳化后PPy-C@CC电极、Mn3O4/PPy@CC电极、基于石墨烯和聚二甲基硅氧烷（PDMS）的电极,并对其进行了电化学测试,展现了良好的电荷存储能力。选取柔性电极与固态电解质进行组装,设计了并行结构和同轴结构的线状非对称柔性固态超级电容器,显示了良好的电化学性能和优异的机械柔性,可以被编制到衣物中作为柔性电子器件的能源。三个的串联的线状柔性超级电容器,能够点亮绿色LED灯。（4）经过瞬态激光加热,PI薄膜表面转化为多孔石墨烯网络（激光诱导石墨烯,LG）,具有良好的物理和电学特性,适合于微型超级电容器的制备。本文通过电沉积方式在LG表面原位生长了Ni Co2O4,实现平面微型石墨烯柔性电极的制造。电沉积时间为600 s时电极的电化学性能最佳,在0.1 m A/cm~2电流密度时,其面积电容达30.2 m F/cm~2。此外,为了简化加工步骤,将硝酸镍均匀分散于PI中,通过激光诱导实现了一步法制备均匀的Ni Ox@LG电极。随后,采用固态电解质和PDMS材料组装了平面叉指型固态超级电容器。封装后的器件拥有优异的机械柔性,可以被集成到柔性电子器件中直接接触人体皮肤。