In-MOFs固载单点催化剂@光敏剂用于光催化CO2还原

来源 :天津理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yin2002cn2008
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
利用太阳光驱动CO2还原为燃料小分子,有望解决能源短缺和环境污染等问题。然而,目前光催化CO2还原体系存在诸多问题,如可见光响应较弱、产物选择性较差、含有贵金属等。因此,在开发高效的光催化CO2还原催化剂的同时,必须减少甚至避免采用贵金属,这样才能从根本上解决环境问题并同时实现可持续发展的目标。非贵金属铟基金属有机框架(In-MOFs)近年来在光催化CO2还原领域逐渐受到关注。In-MOFs材料具有明确的结构,以及可调控的配体和金属节点,为催化剂的设计提供了许多可能。例如在MOFs结构中引入光吸收配体,与具备催化活性的金属中心相结合得到集光敏剂和催化剂于一体的结构,这可能会显著提高其催化活性,并且制备方法简单、成本低廉,近年来在光催化领域受到广泛关注。因此,基于铟基材料设计开发光催化CO2还原催化剂具有一定的优势和发展潜力。针对上述问题,本论文将具有可见光响应的卟啉配体与具有催化活性的非贵金属中心相结合,基于铟-金属有机框架合成了一系列非贵金属掺杂的铟-卟啉MOFs材料,应用于高选择性可见光催化还原CO2,详细研究内容如下:利用溶剂热合成法制备了一系列不同金属含量的In(H2TCPP)(1-n)[Fe(TCPP)(H2O)](1-n)(DEA)(1-n)(In-FenTCPP-MOF;H2TCPP=四(4-苯甲酸)卟啉;DEA=二乙胺)催化剂。单晶X射线衍射分析、粉末X射线衍射分析(PXRD)和XPS测试证实In-In/Con/FenTCPP-MOF是双重互穿的柔性3D结构,铁中心处于+3氧化态。利用紫外-可见光谱、稳态和瞬态荧光光谱以及光电化学实验证实了In-Fe1.91TCPP-MOF具有强可见光吸收能力和高效的电子-空穴分离能力,这有助于大幅度提升其光催化性能。光催化反应24 h,In-Fe1.91TCPP-MOF体系CO的产量可达到3469μmol g-1,选择性高达99.5%,显著优于In-Co1.71TCPP-MOF(930μmol g-1,98%)和In-In TCPP-MOF(550μmol g-1,97%)。理论计算研究表明卟啉MOF的金属中心为催化活性位点。
其他文献
目的:混合痔术后疼痛是困扰患者与肛肠科医生的一大难题,同时术后常会出现尿潴留等并发症,目前临床上主要采用口服镇痛药物的方法止痛,但副作用明显,本研究拟观察混合痔术后针刺镇痛的疗效评价,观察混合痔患者外剥内扎术后疼痛的疗效及预防并发症,为缓解混合痔患者术后疼痛提供一种非药物疗法的临床依据。方法:将72例符合纳入标准的混合痔术后患者随机分为针刺组(治疗组)36例,西药组(对照组)36例。两组患者均常规
烃类蒸汽转化装置(SMR)中脱碳变压吸附(PSA)净化气富含氢气、一氧化碳和甲烷,是优质的制氢原料,却降质为转化炉燃料;常见的Shell干粉煤气化则用循环压缩急冷气冷却合成气,提高了制氢能耗。针对以上两个问题,本文对这两个工艺进行了集成:将SMR净化气提压送煤气化炉做制氢原料,从而实现了净化气的升级利用;在煤气化装置增设洗涤净化水旁路,将部分净化水自压送气化炉出口,以补充循环压缩急冷气调节合成气进
太赫兹波凭借其低能性、宽带性以及良好的指纹光谱分辨能力,可以提供许多物质的电磁特性等重要信息,从而实现对物质的无损检测。此外,太赫兹波还能够有效增强探测的灵敏度,因此在传感探测领域具有重要的应用价值。然而在实际的检测中,所采用的检测样品的量极少,这就导致传感的灵敏度下降,因此,对太赫兹传感器进行优化的主要目标就是提高传感的灵敏度。超材料为该目标的实现提供了有效的途径,它可以对电磁场进行局域增强并且
秸秆还田和轮作是农田生态系统普遍使用的管理方式,但是目前还不清楚秸秆还田和轮作方式对紫色土区土壤动物多样性的影响。为了研究秸秆还田量和不同轮作方式对农田土壤动物
我国煤炭资源丰富,但是天然气资源比较匮乏,通过煤制天然气工艺能够实现煤炭的清洁转化,缓解我国天然气供需矛盾。在煤制天然气过程中甲烷化工艺和甲烷化催化剂是甲烷化技术
研究中通过对单宁胁迫下玉木耳(Auricularia cornea var.Li)菌株进行菌丝生长速度、菌丝生长势、液体摇瓶菌丝体干重、菌丝显微结构、TBARS含量、POD、SOD、CAT酶活指标、单宁胁迫下Fe3+离子对菌丝的影响的检测和转录组分析基因差异表达的手段,初步解释了单宁对玉木耳菌丝生长影响的机制。为后续利用单宁含量较高的针叶林木屑栽培玉木耳及其他食用菌的可能性打下基础。具体研究结果如
太阳能光热发电技术是二十一世纪解决能源短缺和改善环境问题的重要途径之一,塔式太阳能光热发电技术作为其中一种,以其清洁、发电可持续性等优点成为太阳能光热发电领域的重
目的探讨应用沙库巴曲缬沙坦治疗心衰患者后,分析患者血浆去甲肾上腺素(norepinephrine NE)、血清心肌肌钙蛋白I(cardiac troponin I c Tn I)和血浆N末端前体B型钠尿肽(N-terminal pro-brain natriuretic peptide NTpro BNP)水平的变化、心功能改变情况及预后的影响,以为临床采用沙库巴曲缬沙坦治疗心衰的提供依据。方法选
目的:通过慢性根尖周炎临床样本、破骨细胞炎症环境、成骨细胞炎症环境三个方面,研究PI3K在慢性根尖周炎中的表达情况,探讨PI3K在慢性根尖周炎骨破坏过程中的作用,为慢性根尖周炎的治疗提供参考依据。方法:收集临床慢性根尖周炎患者根尖周组织样本、建立LPS介导的破骨细胞水平炎症环境和成骨细胞水平炎症环境,研究PI3K及相关因子的表达情况。1.检测临床样本中PI3K及破骨相关因子的基因表达水平Real-
作为财产继承制度,“诸子均分”制在古代中国延续两千多年。该制度最先以民间习俗的形式出现,是百姓在长期生活中形成的“自然规则”;唐朝时发展为一套完整的法律制度,直到清末修律,“诸子均分”制呈现一种超稳定的状态。这种内生、自觉成长起来的制度,与它发生作用的场合——“家”之间有高度的契合性和适应性。探究“诸子均分”制的合理性,应以“家族”为着眼点。宗法社会中家族的“双维度”样态,与继承的“双轨制”相对应