8--甲基喹啉C(sp3)--H烯基化机理及炔醇环化反应的理论和相关实验研究

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借助高斯计算软件,我们能够合理解释很多实验现象,并预测其发展趋势来指导进一步实验研究。本文通过应用密度泛函理论对铑通过C(sp3)-H活化催化8-甲基喹啉烯基化和钯催化炔醇环异构化反应进行分子水平上的理论研究,对可能反应路径的各驻点进行构型优化和能量计算,从而对反应机理及其选择性进行合理的解析。密度泛函理论对Rh(Ⅲ)催化8-甲基喹啉的研究表明,8-甲基喹啉的C(sp3)-H键的断裂更可能经历四元环过程而不是六元环过程,这是由于氧原子对铑中心的电子离域效应造成的。经历四元环过渡态需要克服的能垒是29
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