Fe-K/a-Al2O3&P/HZSM-5双功能催化剂上CO2加氢制芳烃的研究

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二氧化碳加氢制芳烃对缓解我国芳烃紧缺现状、降低化石资源依赖、实现CO2高效清洁转化以及能源和环境的可持续发展具有重要意义。本文围绕CO2加氢制芳烃的反应过程,设计了由铁钾双金属改性的碱性氧化铝催化剂和磷改性的沸石分子筛组成的高效双功能催化剂(记为Fe-K/a-Al2O3&P/HZSM-5),采用CO2加氢制低碳烯烃与低碳烯烃脱氢制芳烃耦合的反应路径,实现CO2加氢一步直接转化为芳烃。在串联催化体系中,单独的Fe-K/a-Al2O3催化剂作为金属活性中心,高选择性地将CO2加氢为低碳烯烃中间体,提供酸性位点的P/HZSM-5分子筛通过聚合、脱氢环化反应将低碳烯烃中间体迅速地转化为芳烃,本文具体进行了以下研究:首先,选择性地使用碱性Al2O3(a-Al2O3)、中性Al2O3(n-Al2O3)和酸性Al2O3(ac-Al2O3)作为筛选实验的载体材料,采用共浸渍法制备了15Fe-10K/Al2O3催化剂用于CO2加氢制低碳烯烃中间体反应研究,在固定床反应器上考察其反应活性,结果显示:与中性Al2O3和酸性Al2O3相比,使用碱性Al2O3作为载体的15Fe-10K/a-Al2O3催化剂表现出最佳的反应性能,其CO2转化率达到23.9%,目标产物C2-C4烯烃以及高附加值C5+烃的选择性分别为32.8%和29.3%,副产物CO选择性低至14.6%。借助SEM、TEM、XRD、ICP、H2-TPR、CO2-TPD对铁基催化剂进行物化性质表征,结果表明:引入碱性Al2O3作为载体,由于其表面碱性羟基的存在,可有效提高Fe-K双金属的分散度,并且促进CO2的吸附,继而抑制H2的吸附并有利于低碳烯烃中间体的生成。其次,以15Fe-10K/a-Al2O3为目标催化剂,系统考察了反应温度、压力、反应物摩尔比(H2/CO2)对CO2加氢制低碳烯烃中间体反应性能的影响,确定最佳反应条件,进一步优化产物选择性,结果表明,本实验的适宜反应温度为400oC,反应压力为3Mpa,反应物摩尔比为1。最后,通过水热合成法制备了一系列不同硅铝原子比的HZSM-5分子筛,将铁基催化剂和HZSM-5分子筛耦合组成双功能催化剂,研究CO2加氢制芳烃反应性能,考察了分子筛的不同硅铝原子比对反应性能的影响,结果显示:高硅铝比分子筛的酸性较弱,不利于低碳烯烃中间体的芳构化反应,低硅铝比分子筛的强酸位点对于芳烃的形成是必不可少的。后续实验重点考察了双功能催化剂中双活性组分之间的复合方式对反应性能的影响,以及磷改性分子筛的芳构化性能优化,结果显示:颗粒混合催化剂保持了较强的酸性和CO2吸附能力以及双活性组分之间适当的接近距离,促进CO2加氢生成芳烃,表现出优异的反应性能。磷改性会改变HZSM-5分子筛的酸性位点分布,并增加分子筛的中强酸量,促进了低碳烯烃芳构化反应,有利于芳烃的生成,其CO2转化率达到36.4%,芳烃选择性为35.5%,副产物CO选择性为10.2%。
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