探索新型含氮高能量高密度材料是凝聚态物理学的长期研究热点。本文以设计和合成新型含氮高能量高密度材料为目标，突出高压合成的特色，利用结构搜索和巨动力学理论模拟技术，结合高压拉曼、红外、同步辐射X-光实验，系统开展了三元Si-C-N体系的高压结构设计和高温高压实验合成新型聚合氮的研究工作。获得了如下创新性结果：1.理论预言在高压条件下（大于20或29万大气压），常压下链状成键的SiC2N4和Si2CN4可以转变为三维网状成键的高致密相，这些高致密相具有了优异的硬度性质（维氏硬度大于50GPa），是潜在的超硬材料。2.在室温和50万大气压条件下，利用氮气与氢气的混合物，高压实验合成了一种新型的高能量高密度聚合氮，该聚合氮在卸压条件下只能保留到10万大气压，在更低的压力下转变为肼（N2H4）和氨（NH3）的混合物，卸压到1-2万大气压，肼分解为氮气和氢气。巨动力学模拟从理论上支持了高压实验合成结果，发现聚合氮可能是由多个N2H4，N4H6，N6H8聚合分子构成。3.随着温度的升高，高压实验合成聚合氮所需压力逐渐减小，在292C条件下，只需要18.9万大气压就可以合成聚合氮。根据合成压力和温度的关系，推测在大约427C温度下，在常压下就可以合成出高能量高密度的聚合氮。本工作提出了一种具有潜在应用前景的聚合氮的合成方法。