【摘 要】
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开发制备高效的催化剂能有效解决能源短缺与环境污染问题。负载型贵金属催化剂是目前的研究热点,贵金属具有低温高催化活性和重复利用率高的优点,但活性成分易发生聚集,而载体的存在能改善贵金属纳米粒子的分布状态并且提高催化剂的稳定性。然而传统的催化剂载体材料合成条件复杂,易引起环境问题和高能量消耗,催化活性并不理想。针对上述问题,本文主要开展了以淀粉样多肽作为生物模板来调控合成贵金属生物模板新型纳米催化剂及
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开发制备高效的催化剂能有效解决能源短缺与环境污染问题。负载型贵金属催化剂是目前的研究热点,贵金属具有低温高催化活性和重复利用率高的优点,但活性成分易发生聚集,而载体的存在能改善贵金属纳米粒子的分布状态并且提高催化剂的稳定性。然而传统的催化剂载体材料合成条件复杂,易引起环境问题和高能量消耗,催化活性并不理想。针对上述问题,本文主要开展了以淀粉样多肽作为生物模板来调控合成贵金属生物模板新型纳米催化剂及其在催化加氢反应中的研究。在本论文中,我们首先研究辉光放电处理对人胰岛淀粉样多肽（hIAPP）20-29（SNNFGAILSS）自组装结构的影响;再通过辉光放电法和硼氢化钠还原法制备出两种不同结构的Au/hIAPP20-29纳米复合材料;并应用于对硝基苯酚的催化加氢反应;为多肽模板法合成贵金属催化剂提供一定的指导意义与理论基础。具体的研究内容及成果如下:1.hIAPP20-29在水溶液中孵育6 h可从单体状态组装成成熟纤维结构,二级结构由原来的无规结构转变β-折叠结构。辉光放电处理后,hIAPP20-29自组装形貌以及二级结构发生显著差异。多肽经过孵育120 h最终自组装为均一的二维薄膜结构,高度为2.58±0.44 nm,二级结构为无规结构。结果表明辉光放电处理能够有效调控hIAPP20-29自组装结构,为后续功能材料的构建奠定基础。2.通过辉光放电处理hIAPP20-29与氯金酸混合溶液,一步法成功合成Au/hIAPP20-29膜复合材料。辉光放电还原的Au纳米颗粒均匀依附于多肽薄膜结构,Au颗粒的尺寸可控,主要由初始氯金酸溶度决定,初始氯金酸的溶度越低,合成的Au纳米颗粒尺寸越小。再以直接孵育得到的hIAPP20-29纤维为模板,通过硼氢化钠还原法成功制备出Au/hIAPP20-29纤维纳米复合材料。3.将Au/hIAPP20-29膜和Au/hIAPP20-29纤维催化对硝基苯酚反应。同在室温下放置24 h,多肽模板合成的催化剂催化活性远高于无模板催化剂。在20℃,75μM底物浓度条件下,Au/hIAPP20-29膜与Au/hIAPP20-29纤维的TOF可达95.13 h-1、74.71 h-1;反应速率常数为0.2172 min-1、0.1797 min-1。建立反应动力学方程,得到Au/hIAPP20-29膜与Au/hIAPP20-29纤维的活化能分别为26.09k J·mol-1、24.82 k J·mol-1,反应级数分别为0.44、0.66。结果表明hIAPP20-29是构建高活性催化剂的有效模板,两种不同结构的Au/hIAPP20-29催化剂均表现出高催化性能。二维膜结构催化剂表现出比一维纤维结构更高的催化转化频率与更低的反应能级,可见二维多肽膜结构在催化反应中更具优势。
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