随着人类社会的进步与发展,温室效应以及能源短缺日益凸显,电化学催化二氧化碳还原(CO2RR)技术的研究与发展为上述问题的解决提供了一种新的思路,具有十分深远的意义。铜作为一种常见的金属催化剂,由于其是唯一可还原二氧化碳得到具有高经济价值的多碳产物而备受关注。然而目前影响铜基催化剂的应用的主要问题是其产物选择性较低并且抑制副反应困难。除此之外,现阶段对于铜基催化剂的研究主要还是集中在探索长碳链的烃类产物以及提升其选择性方面,对于电催化二氧化碳还原偶联含杂原子有机小分子合成方面探索较少,并且偶联反应产物选择性也较低。针对以上问题,本文进行了以下的工作。一、首先发展了高指数晶面Cu纳米材料的方波电位合成法用于高选择性二氧化碳还原产C2产物。通过液相还原法制备了表面光滑、尺寸均匀、长径比高的铜纳米线,之后通过高频氧化/还原方波电位处理得到表面具有高指数晶面的铜纳米线。通过调控处理时长,铜纳米线表面从开始的平整光滑逐渐出现特定的台阶状形貌。由于具有丰富的边缘以及暴露了更多的(311)晶面提供了更多的反应活性位点,有利于CO中间体的吸附以及二聚,提升了多碳产物的选择性。在外加电位-1.1V,RHE下,高指数晶面铜纳米线催化还原生成的多碳产物的总法拉第效率可达57%,其中乙烯的产量高达33%,相比于未处理的Cu纳米线,法拉第效率提升了近4倍。具有高指数晶面的Cu纳米线对析氢副反应的抑制也十分明显。与此同时,该材料具有很好的催化稳定性,可以在较高电流密度下保持高催化性能稳定工作6小时。二、尝试了二氧化碳偶联硝酸盐共还原合成尿素。通过置换反应在铜纳米线表面生长出银纳米晶从而得到铜银异质界面结构,并控制加入银前驱体的量,调控银纳米晶的尺寸与分布。所得铜银纳米线其具有尺寸均一,表面粗糙度高,表面积大以及富含丰富铜银界面等特点,有利于提升催化活性。在二氧化碳与亚硝酸盐的电化学共还原测试中表现出很好的尿素选择性。在测试电位范围内(-0.7V,RHE至-1.3V,RHE),尿素的法拉第效率均保持在45%以上,当外加电位为-1.1V,RHE时,对尿素的选择性达到最大。此外,对反应过程中的副反应也有明显的抑制。与传统的电催化还原二氧化碳相比,铜银纳米线催化二氧化碳与亚硝酸盐的共电解反应可通过常温常压电化学反应合成尿素,且具有较高的选择性,这为拓展电催化二氧化碳还原反应的应用以及其高值化学品的电化学合成研究提供了新的思路。