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本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了氢在Mg17Al12(001)表面的吸附、解离、扩散过程,以及第三元素替代掺杂对Mg17Al12合金性能的影响,以期揭示Mg17Al12合金的储氢机理,为Mg17Al12合金的实际应用提供一定的理论参考。主要结论如下：1、研究了氢气分子在Mg17Al12(001)表面的吸附、解离过程。讨论了氢气分子在Mg17Al2(001)表面吸附的12种结构。计算结果表明,氢气分子最可能的吸附方式是以垂直于表面的形式,吸附在Mg17Al12(001)表面的Mg-Mg桥位,对应的氢的吸附能为0.145eV。氢气分子解离形成的两个氢原子在Mg17Al12(001)表面最佳的吸附位是Mg原子顶位与Mg-Mg桥位,对应的氢的吸附能为0.36eV。对氢气分子在Mg17Al12(001)表面的解离进行过渡态搜索计算,结果表明,氢气分子在Mg17Al12(001)表面的解离需跨越约0.92eV的势垒。氢气分子解离的过程中,H-H键长不断变长直至断裂,氢原子逐渐向表层的Mg原子靠拢。2、研究了氢原子在Mg17Al12(001)表面的吸附、扩散情况。讨论了氢原子在Mg17Al12(001)表面吸附的6种结构,计算结果表明,氢原子可以稳定吸附在Mg17Al12(001)表面的Mg-Mg桥位,此时氢的吸附能为1.12eV。对吸氢后体系的电子结构分析表明,被吸附的氢原子与表层的Mg原子间有较强的相互作用,同时表层的近邻Mg-Mg原子之间的相互作用也增强,Mg-Mg键能增加,Mg-Mg距离缩短。此外对氢原子在Mg17Al12(001)表面的扩散进行过渡态搜索计算发现,氢原子从合金表面扩散进入合金内部需要克服的势垒为2.31eV。3、研究了第三元素替代掺杂对Mg17Al12合金的影响。计算结果表明,元素的替代提高了合金的稳定性,且替代后的Mg33Al24-X(X＝Ni,Ti,V)晶胞发生了一定程度的收缩。其中,Ni元素的掺杂对合金的稳定性的影响最大。对Mg33Al24-Ni的计算结果表明,Ni元素趋向于置换Mg17Al12合金中的位于Mg-24g位置的Mg原子。研究多个Ni原子掺杂Mg17Al12体系,结果显示随着掺杂浓度的增加,Mg34-xAl24Nix(x=1,2,4,6,8)合金的晶胞体积逐渐减小,掺杂后的体系的生成焓减小,合金的稳定性提高。